Publikation: Structure and Dynamics of Equilibrium and Non-Equilibrium Systems - Colloidal Suspensions in Confining Light Fields
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Physik im Allgemeinen versucht, die Zusammensetzung und Strukturänderungen von Materie zu verstehen. Seit den ersten Streuexperimenten von Rutherford wurde die atomare Struktur vieler Flüssigkeiten und Kristalle untersucht und verstanden. Mit dem technologischen Fortschritt stieg der Wunsch nach fundiertem Wissen über dynamische Prozesse in Materie und an deren Grenzflächen. Damit rückten Prozesse wie atomare Diffusion, Epitaxie, Phasenübergänge und chemische Reaktionen an Oberflächen mehr und mehr in den Mittelpunkt der Forschung. In dieser Arbeit setzen wir kolloidale Suspensionen als Modellsystem für die Untersuchung diffusiven oder getriebenen Transports entlang eindimensionaler Strukturen ein. Was auf den ersten Blick als exotisches Thema anmutet, erweist sich als wichtiger Prozess in vielen physikalischen und biologischen Systemen. Die folgenden Beispiele untermauern diese Aussage.
Katalysatoren sind wichtige Stoffe, die den Ablauf einer chemischen Reaktion erleichtern bzw. erst ermöglichen, ohne selbst dabei verändert zu werden. Zeolithkristalle sind ein bekanntes Beispiel für im industriellen Maßstab eingesetzte Katalysatoren. Sie werden von nanometergroßen Kanälen durchzogen, was zu einer stark vergrößerte Oberfläche führt. Will man die quasi-eindimensionale Diffusion von Molekülen entlang dieser Kanäle untersuchen, muss man auf Messungen mit PFG-NMR-Spektroskopie zurückgreifen, die unterschiedliche Ergebnisse liefern. Diese Arbeit zeigt, dass kolloidale Suspensionen ein ideales Modell für die Diffusion in solch eingeschränkten Geometrien sind. Auch in der Biologie gibt es einige Beispiele für quasi-eindimensionalen Transport: Ionenkanäle, molekulare Motoren und die Translokation von Makromolekülen durch Zellmembranen. In diesen Systemen ist der Transport meist nicht rein diffusiv, sondern durch äußere Kräfte angetrieben. Kolloide können hier ebenfalls als Modellsysteme eingesetzt werden. Das letzte Kapitel dieser Arbeit, wird ein eindimensionales, getriebenes System beschreiben.
Der wichtigste Vorteil kolloidaler gegenüber atomarer Systeme ist die Möglichkeit, die Bewegung einzelner Teilchen mit Hilfe der Videomikroskopie zu verfolgen. In dieser Arbeit benutzen wir sphärische Teilchen, dispergiert in deionisiertem Wasser oder Ethanol, um die Struktur und Dynamik eindimensionaler Systeme in und außerhalb des thermischen Gleichgewichts zu untersuchen. Wir erzeugen die quasi-eindimensionalen Kanäle -sowohl homogen, als auch strukturiert- durch eine ringförmige Intensitätsverteilung von Laserlicht. Induzierte Dipole und der elektromagnetische Feldgradient führen dazu, dass die dielektrischen Teilchen in die Punkte höchster Intensität gezogen werden. Die ringförmige Geometrie der Kanäle ergibt sich aus der Bewegung des Fokus eines Laserstrahls (Optische Pinzette) entlang einer Kreislinie. Abhängig von der Rotationsgeschwindigkeit bewegen sich die sich gegenseitig abstoßenden Teilchen mit einer konstanten mittleren Geschwindigkeit entlang des Kreises. Mit einer räumlichen Modulation der Laserintensität können wir zusätzlich eine Struktur im Kanal erzeugen.
Diese Arbeit gliedert sich in fünf Kapitel. Das erste Kapitel gibt eine kurze Einführung in die Theorie geladener Suspensionen. Kapitel zwei beschreibt die verwendeten experimentellen Anordnungen. In Kapitel drei und vier stellen wir unsere Ergebnisse zu der Struktur und der Dynamik eindimensionaler Systeme im thermischen Gleichgewicht vor -in Abhängigkeit von der Teilchendichte. Die mit einer konstanten Kraft angetriebenen Teilchen zeigen eine interessante Dynamik Kapitel fünf untersucht die getriebene Mehrteilchenbewegung entlang homogener und strukturierter Kanäle.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
In general, physics aims to understand the composition and the structural changes of matter. Since the first scattering experiments of Rutherford, the atomical structure of many crystals and liquids has been identified. Knowing the bulk structure of crystals, glasses, liquids, etc., technological progress asked for information about the dynamic processes in the bulk or at its interfaces. Thus, processes like atomic diffusion, epitaxy, phase separation, and chemical reactions close to surfaces gained more interest. In this report we will study the particle diffusive or driven transport along one-dimensional structures, using colloidal suspension as model system. What may appear at a first glance as a very extravagant topic reveals itself soon as a relevant process in many physical and biological systems. The following examples substantiate this statement.
For chemists, catalysts are an important type of molecules or atoms which facilitate certain desired chemical reactions without being changed themselves by the reaction. Zeolite crystals are a prominent example of industrial catalysts. Their surface is greatly enlarged by nm-sized pores which transverse the whole structure. If we want to analyze the one-dimensional motion of molecules in these zeolite channels, we have to consider the experiments which were performed with pulsed field gradient nuclear magnetic resonance (PFG-NMR). Unfortunately, this leads only to inconsistent results. Yet, colloidal suspensions can be used as a model for one-dimensional diffusive processes in such channels, as we will demonstrate in this study. In biology there are also many systems where one-dimensional transport plays an important role: ion channels, molecular motors, and the translocation of macromolecules through cell membranes. Mostly, the transport in these systems is not only diffusive, but driven by an external force. Colloids can be employed as models in such systems too. We will observe a one-dimensional driven system in the last chapter of this thesis.
The main advantage of colloidal model systems in comparison to atomic system is the possibility to track the single particle motion by video microscopy. In this study we will use spherical particles dispersed in water or ethanol to inquire into the structure and the dynamics of our one-dimensional systems, both in and out of thermal equilibrium. We will produce quasi one-dimensional, homogenous or structured channels with a circular intensity distribution of laser light. The dielectric particles are drawn to the points of highest intensity, owing to the interaction between the induced dipoles and the electromagnetic field gradient. The channel geometry is generated by scanning a focused laser beam (optical tweezer) along a circular line. Depending on the rotation velocity, the electrostatic repelling particles diffuse or move with a constant mean velocity along the circle. With the spatial modulation of the laser intensity along the circle, we can imitate an additional potential landscape.
This work is structured in five chapters. The first chapter gives an overview of the general theoretic description of charged, colloidal systems. Chapter two presents the experimental setups employed and their specific problems. In chapter three and four we delineate our experimental results on the structural and diffusive properties of quasi one-dimensional equilibrium systems for varying particle densities. Driving particles along a channel with a constant force leads to interesting dynamics. Chapter five deals with the out-of-equilibrium motion of driven particles for homogeneous and structured channels.
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LUTZ, Christoph, 2005. Structure and Dynamics of Equilibrium and Non-Equilibrium Systems - Colloidal Suspensions in Confining Light Fields [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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Seit den ersten Streuexperimenten von Rutherford wurde die atomare Struktur vieler Flüssigkeiten und Kristalle untersucht und verstanden. Mit dem technologischen Fortschritt stieg der Wunsch nach fundiertem Wissen über dynamische Prozesse in Materie und an deren Grenzflächen. Damit rückten Prozesse wie atomare Diffusion, Epitaxie, Phasenübergänge und chemische Reaktionen an Oberflächen mehr und mehr in den Mittelpunkt der Forschung. In dieser Arbeit setzen wir kolloidale Suspensionen als Modellsystem für die Untersuchung diffusiven oder getriebenen Transports entlang eindimensionaler Strukturen ein. Was auf den ersten Blick als exotisches Thema anmutet, erweist sich als wichtiger Prozess in vielen physikalischen und biologischen Systemen. Die folgenden Beispiele untermauern diese Aussage.<br />Katalysatoren sind wichtige Stoffe, die den Ablauf einer chemischen Reaktion erleichtern bzw. erst ermöglichen, ohne selbst dabei verändert zu werden. Zeolithkristalle sind ein bekanntes Beispiel für im industriellen Maßstab eingesetzte Katalysatoren. Sie werden von nanometergroßen Kanälen durchzogen, was zu einer stark vergrößerte Oberfläche führt. Will man die quasi-eindimensionale Diffusion von Molekülen entlang dieser Kanäle untersuchen, muss man auf Messungen mit PFG-NMR-Spektroskopie zurückgreifen, die unterschiedliche Ergebnisse liefern. Diese Arbeit zeigt, dass kolloidale Suspensionen ein ideales Modell für die Diffusion in solch eingeschränkten Geometrien sind. Auch in der Biologie gibt es einige Beispiele für quasi-eindimensionalen Transport: Ionenkanäle, molekulare Motoren und die Translokation von Makromolekülen durch Zellmembranen. In diesen Systemen ist der Transport meist nicht rein diffusiv, sondern durch äußere Kräfte angetrieben. Kolloide können hier ebenfalls als Modellsysteme eingesetzt werden. Das letzte Kapitel dieser Arbeit, wird ein eindimensionales, getriebenes System beschreiben.<br />Der wichtigste Vorteil kolloidaler gegenüber atomarer Systeme ist die Möglichkeit, die Bewegung einzelner Teilchen mit Hilfe der Videomikroskopie zu verfolgen. In dieser Arbeit benutzen wir sphärische Teilchen, dispergiert in deionisiertem Wasser oder Ethanol, um die Struktur und Dynamik eindimensionaler Systeme in und außerhalb des thermischen Gleichgewichts zu untersuchen. Wir erzeugen die quasi-eindimensionalen Kanäle -sowohl homogen, als auch strukturiert- durch eine ringförmige Intensitätsverteilung von Laserlicht. Induzierte Dipole und der elektromagnetische Feldgradient führen dazu, dass die dielektrischen Teilchen in die Punkte höchster Intensität gezogen werden. Die ringförmige Geometrie der Kanäle ergibt sich aus der Bewegung des Fokus eines Laserstrahls (Optische Pinzette) entlang einer Kreislinie. Abhängig von der Rotationsgeschwindigkeit bewegen sich die sich gegenseitig abstoßenden Teilchen mit einer konstanten mittleren Geschwindigkeit entlang des Kreises. Mit einer räumlichen Modulation der Laserintensität können wir zusätzlich eine Struktur im Kanal erzeugen.<br />Diese Arbeit gliedert sich in fünf Kapitel. Das erste Kapitel gibt eine kurze Einführung in die Theorie geladener Suspensionen. Kapitel zwei beschreibt die verwendeten experimentellen Anordnungen. In Kapitel drei und vier stellen wir unsere Ergebnisse zu der Struktur und der Dynamik eindimensionaler Systeme im thermischen Gleichgewicht vor -in Abhängigkeit von der Teilchendichte. Die mit einer konstanten Kraft angetriebenen Teilchen zeigen eine interessante Dynamik Kapitel fünf untersucht die getriebene Mehrteilchenbewegung entlang homogener und strukturierter Kanäle.</dcterms:abstract> <dspace:hasBitstream rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/bitstream/123456789/8961/1/dissChris.pdf"/> <dcterms:alternative>Struktur und Dynamik von Systemen in und außerhalb des thermischen Gleichgewichts: Kolloidale Suspensionen in begrenzenden Lichtfeldern</dcterms:alternative> <dc:format>application/pdf</dc:format> <bibo:uri rdf:resource="http://kops.uni-konstanz.de/handle/123456789/8961"/> <dc:contributor>Lutz, Christoph</dc:contributor> <dc:language>eng</dc:language> <dspace:isPartOfCollection rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/41"/> <dcterms:isPartOf rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/41"/> <foaf:homepage rdf:resource="http://localhost:8080/"/> <dc:creator>Lutz, Christoph</dc:creator> <dcterms:available rdf:datatype="http://www.w3.org/2001/XMLSchema#dateTime">2011-03-24T17:52:25Z</dcterms:available> <dcterms:rights rdf:resource="https://rightsstatements.org/page/InC/1.0/"/> </rdf:Description> </rdf:RDF>