Publikation: Detektion von infraroter Strahlung zur Beurteilung der Materialqualität von Solar-Silizium
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This work presents various infrared methods for the characterization of crystalline silicon for solar cells. Among these methods are Carrier Density Imaging (CDI), Photoluminescence Imaging (PLI), Photoluminescence Spectroscopy, and Cathodoluminescence Spectroscopy, in order to detect the carrier lifetime, trap density and defect luminescence.
The focus of this work is on interpretation and calibration as well as on the application of the methods to material specific questions.
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Diese Arbeit gibt einen Überblick über die Entwicklung und Anwendung grundlegend verschiedener Infrarot-Verfahren zur Beurteilung der Materialqualität von kristallinem Silizium für Solarzellen. Die vorgestellten theoretischen Grundlagen stellen die ortsaufgelöste Detektion der Rekombinationslebensdauer auf ein mathematisches Fundament. Die Verfahren umfassen die Detektion der integralen Band-Band-Lumineszenz und der Emission sowie Absorption von Infrarotstrahlung im mittleren Infrarot durch freie Ladungsträger. Beide kamerabasierten Verfahren, Photoluminescence Imaging (PLI) und Carrier Density Imaging (CDI), haben in ihrer Hauptanwen-dung die schnelle und ortsaufgelöste Messung der Rekombinationslebensdauer zum Ziel. Zu diesem Zweck wurden in dieser Arbeit Möglichkeiten zur quantitativen Kalibrierung des PLI-Signals erarbeitet. Insbesondere die nichtlineare Abhängigkeit des Signals von der Ladungsträgerdichte sowie Reabsorptionseffekte von Rekombinationsstrahlung bedingen die Anwendung eines analytischen Modells zur korrekten Kalibrierung. Zusätzlich zu diesem Ansatz werden Möglichkeiten zur selbstkonsistenten Kalibrierung nach Vorbild des aus der Literatur bekannten Verfahrens für nicht-ortsaufgelöste Messungen eruiert. Das CDI-Verfahren wird gegenüber den Detailuntersuchungen in früheren Arbeiten aus einer übergeordneten Sicht betrachtet. Zwei konzeptionell verschiedene Aufbauvarianten dieses Messverfahrens werden vorgestellt. In Abhängigkeit der das Signal beeinflussenden Temperatur- und Optik-Parameter wird eine theoretische Beschreibung des Messsignals gegeben.
Das CDI-Verfahren wird in dieser Arbeit wesentlich weiterentwickelt, um injektionsabhängige Informationen über die Materialqualität extrahieren zu können. Es werden verschiedene Methoden zur Unterdrückung von bekannten Messartefakten bei Niederinjektionsmessungen vorgestellt. Ein weiteres, zentrales Ergebnis ist die Bestimmung der Haftstellendichte-Verteilung durch Anpassung eines analytischen Modells an injektionsabhängige Messdaten. Es wird ein Zusammenhang zwischen der Haftstellendichte und der Versetzungsdichte hergestellt sowie die Beziehung von Haftstellendichte und Verunreinigungen untersucht. Besonderes Augenmerk liegt dabei auf Sauerstoff, der als Faktor für eine erhöhte Haftstellendichte vorgeschlagen wird. Weitere Untersuchungen zeigen, dass Metalle die Haftstellendichte reduzieren können. Schließlich wird die Haftstellendichte an Ausgangsmaterial mit der Diffusionslänge in fertig prozessierten Solarzellen verglichen. Es zeigt sich eine von der Höhe der Haftstellendichte abhängige Korrelation, die im Fall einer hohen Haftstellendichte den Schluss auf eine in der Solarzelle verringerte Diffusionslänge zulässt. Alternative Theorien zu den Haftstellen zugeschriebenen Messeffekten werden vorgestellt und gegen die Haftstellentheorie abgegrenzt. Temperaturabhängige Messungen favorisieren letztere als Erklärung für die erhaltenen Messungen.
Eine erhebliche Einschränkung der vorgestellten kamerabasierten Methoden war bisher der signifikante Einfluss der Oberflächenqualität auf das Messergebnis. Bedingt durch die optische Detektion spielen Reflexion und Streuung an der Oberfläche für das Messergebnis eine wesentliche Rolle. In dieser Arbeit wird zur Ermöglichung quantitativer Messungen an rauen Oberflächen am Beispiel der CDI-Methode eine zweistufige analytische Korrektur entwickelt, die die ortsaufgelöste Emissivität der Probe und die Verzerrung der ortsaufgelösten Information durch Reflexion und Streuung gleichermaßen berücksichtigt. Neben einer Korrektur des Absolutwerts kann mit Hilfe der Bestimmung einer Punkt-Antwort-Funktion eine Entfaltungsmethode angewandt werden, um die ursprüngliche Ortsauflösung in guter Näherung wieder zu erreichen, die ohne diese Korrektur signifikant vermindert war. Die Entwicklung der Theorie zur Behandlung von Messungen an Proben mit rauen Oberflächen ist ein wesentlicher Schritt für die Implementierung der vorgestellten Messverfahren als Routinemessung für Industrie und Forschung, um eine Charakterisierung von sägerauem Ausgangsmaterial sowie texturierten Proben zu ermöglichen.
Die Beurteilung der Materialqualität mit Hilfe der Detektion infraroter Strahlung wurde schließlich auf eine spektrale Analyse ausgeweitet. Mit Hilfe von Photolumineszenz- und Kathodolumineszenz-Spektroskopie wurden neben der Band-Band-Lumineszenz Defektlinien im längerwelligen Bereich zur Materialbeurteilung herangezogen. In den untersuchten multikristallinen Siliziumproben wurde eine ungewöhnlich temperaturstabile Defektlinie mit einer Energie von 838 meV bei Raumtemperatur gefunden, die mit der Haftstellendichte korreliert. Während ein solches Verhalten für eine Defektlinie bei 800 meV in der Literatur beschrieben ist, ist die beobachtete Temperaturstabilität der der D2-Linie zugeordneten Bande neu. Der Vergleich von Kathodolumineszenzmessungen mit der Haftstellendichte liefert weitere Hinweise auf eine Verbindung der Defektlinien mit der Haftstellendichte. Mit Hilfe von Kristallorientierungsmessungen werden Versetzungen mit erhöhter und schwacher Haftstellendichte verglichen. Es zeigt sich, dass 60°-Versetzungen im Gegensatz zu komplexer versetzten Linien keine Erhöhung der Haftstellendichte aufweisen. Eine Analyse des Spektrums bei großflächigen Kathodolumineszenzmessungen stellt eine Korrelation von einer schwach ausgeprägten Defektbande bei 910 930 meV mit der Haftstellendichte her.
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SCHUBERT, Martin, 2008. Detektion von infraroter Strahlung zur Beurteilung der Materialqualität von Solar-Silizium [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz. [S.l.] : Dr. Hut. ISBN 978-3-89963-780-9BibTex
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