Publikation: Local Spectroscopy of Correlated Electron Systems at Metal Surfaces
Dateien
Datum
Autor:innen
Herausgeber:innen
ISSN der Zeitschrift
Electronic ISSN
ISBN
Bibliografische Daten
Verlag
Schriftenreihe
Auflagebezeichnung
URI (zitierfähiger Link)
Internationale Patentnummer
Link zur Lizenz
Angaben zur Forschungsförderung
Projekt
Open Access-Veröffentlichung
Sammlungen
Core Facility der Universität Konstanz
Titel in einer weiteren Sprache
Publikationstyp
Publikationsstatus
Erschienen in
Zusammenfassung
In dieser Arbeit werden elektronische Vielteilcheneffekte an Metalloberflächen mit einem Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskop (STM) und insbesondere auch mit Rastertunnelspektroskopie (STS) untersucht. Das STM wird sowohl zur Charakterisierung der Probe eingesetzt als auch zur Präparation durch gezielte Manipulation von einzelnen Molekülen. Die Kombination von Charakterisierung und Präparation auf atomarer Skala macht das STM zu einem einzigartigen Werkzeug in der Oberflächenphysik. Der Hauptteil der vorliegenden Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung des Kondoeffektes von einzelnen magnetischen Adatomen über Moleküle und Cluster bis hin zu einem Kondogitter, es werden aber auch die Eigenschaften eines zweidimensionalen Elektronengases an der Oberfläche studiert.
Dabei werden die Eigenschaften von Elektronen, die von der STM-Spitze in die Bildpotenzialzustände der Substratoberfläche injiziert werden, studiert. Die Bildpotenzialzustände bilden Quanteninterferenzmuster nahe Defekten, wie sie früher schon an den Oberflächenzustände der Edelmetall-(111)-Oberflächen beobachtet wurden. Da die Bildpotenzialzustände sich relativ weit ins Vakuum erstrecken, wird der Einfluß der Spitze des Mikroskopes diskutiert. Vielteilcheneffekte äussern sich lediglich in der effektiven Masse der Quasiteilchen sowie in deren begrenzter Lebensdauer.
Der Kondoeffekt beschreibt Phänomene an magnetischen Streuern in einer nichtmagnetischen, metallischen Umgebung. Dabei bildet sich um ein magnetisches Atom bei Temperaturen unterhalb der charakteristischen Kondotemperatur eine Wolke von Leitungsbandelektronen, die mit ihrem Spin den Spin des magnetischen Atoms abschirmen. Es bildet sich ein nichtmagnetischer Vielteilchenzustand aus. Die Auswirkungen dieses Zustandes auf makroskopische Transporteigenschaften wurde bereits vor 70 Jahren entdeckt, während sie erst vor 40 Jahren
durch J. Kondo theoretisch erklärt wurden. Kürzlich hat der Kondoeffekt neues Interesse durch zwei Experimente, die das Studium des Kondoeffektes von einzelnen magnetischen Einheiten erlauben, geweckt: einerseits in Transportmessungen an Quantenpunkten, bei denen die lokale Besetzung auf eine ungerade Anzahl von Elektronen eingestellt wurde, so daß der Quantenpunkt einen Spin trägt, andererseits mit STS an einzelnen magnetischen Adatomen auf einer Edelmetalloberfläche. Die Signatur des Kondoeffektes ist eine scharfe
Resonanz in der lokalen Zustandsdichte, deren Breite proportional zur Kondotemperatur ist. Aus der Kondotemperatur können Rückschlüsse auf die Kopplung zwischen dem Spin des magnetischen Atoms und den Leitungsbandelektronen gezogen werden. In dieser Arbeit wird zunächst eine systematische Untersuchung des Kondoeffektes von einzelnen Kobaltadatomen auf den Edelmetall (111)- und (100)-Oberflächen durchgeführt. Die beobachteten Trends werden durch ein einfaches Modell erklärt. Desweiteren wird gezeigt, wie die Kopplung zwischen dem Spin des magnetischen Adatoms und dem Substrat durch die Adsorption von Liganden beeinflußt werden kann. Dabei werden auf der Oberfläche durch Adsorption von Kohlenmonoxid Kobaltkarbonylkomplexe gebildet. Die Adsorption der Liganden führt zu einer Delokalisierung der Elektronen im d-Orbital des Kobaltatoms, und dadurch zu einer Erhöhung der Kondotemperatur. Diese Erhöhung ist Ausdruck einer stärkeren Kopplung zwischen den Substratelektronen und dem d-Orbital des Kobaltadatoms.
Über die spektroskopische Charakterisierung des Kondoeffektes der Komplexe hinaus kann mit Hilfe des STMs die Kondoresonanz auch räumlich auf dem Komplex zugeordnet werden. Dadurch wird es möglich, den Spin des Kobaltatoms im Komplex mit sehr hoher Auflösung zu lokalisieren.
Mit Hilfe des Kondoeffektes kann auch die magnetische Wechselwirkung zwischen benachbarten Adatomen studiert werden. Es zeigt sich, das die magnetische Kopplung für Abstände größer als ~6Å vernachlässigbar wird. Eine Kette von drei wechselwirkenden Atomen zeigt in Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen die Ausbildung einer Lücke an der Fermienergie.
Schließlich wird ein dreidimensionales Kondosystem mit Rastertunnelmikroskopie untersucht. Als Substrat wurde YbAl_3 ausgewählt, das bereits mit verschiedenen Methoden studiert wurde. Wir haben unsere Proben zunächst anhand von SQUID Messungen charakterisiert um sicherzustellen, daß sie die erwarteten Eigenschaften aufweisen. Die Ergebnisse sind in hervorragender Übereinstimmung mit der Literatur. Die Untersuchung der Oberfläche mit STM zeigt die Kondoresonanz, die bereits früher mit Photoemissionsspektroskopie gesehen wurde. Die Resonanz zeigt eine Substruktur, die auf die Bildung eines Kondogitters, also eines kohärenten Zustandes der Kondowolken hindeutet.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
Electronic correlation effects at metal surfaces are investigated with low termperature scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy (STS). The STM is not only used to characterize the surface, but by inducing locally chemical reactions, it is also used as a tool for sample preparation on a nanometer scale. This combination of characterization and preparation at the atomic level makes STM a unique tool in surface science. The focus of this work is on the investigation of the Kondo effect, but also the properties of a two-dimensional electron gas are studied.
The properties of electrons injected with the STM tip into the image potential states in front of a Cu(100) surface are characterized. It is shown that electrons in the image potential states form quantum interference patterns near defects as shown previously for surface state electrons. Since the image potential states extend considerably into the vacuum, they are influenced by the presence of the STM tip. Many body physics becomes only apparent through the effective mass of the quasiparticles and their finite lifetime.
The Kondo Effect describes the screening of a localized spin by the spins of the conduction band electrons of a metallic host. It was first observed already 70 years ago through the anomalous low temperature behaviour of dilute magnetic alloys. Kondo explained this behaviour about 30 years ago by spin-flip scattering at magnetic impurities. It is only recently, that experiments on single spin impurities became available. This was done by STS on single magnetic adatoms on noble metal surfaces and by transport measurements in quantum dots, where the occupancy of the quantum dot was tuned to an odd number, so that it carries a spin. The signature of the Kondo effect is a sharp resonance in the local density of states which can be detected by STS. From the properties of the Kondo resonance, information about the coupling between the impurity and the conduction band electrons as well as the coupling between neighbouring impurities can be extracted. The starting point of my work is a systematic study of the Kondo effect of cobalt adatoms on the noble metal (111)- and (100)-surfaces. A simple model which explains the experimentally observed trend
s in the Kondo temperature is put forward. I demonstrate, that the coupling between the spin and the conduction band can be tuned by the adsorption of ligands. We have used CO molecules as ligands and studied cobalt carbonyl complexes. The adsorption of CO molecules leads to a delocalization of the d-orbital of the cobalt atom and thus to an increase in the Kondo temperature. The Kondo temperature and thus the coupling is found to increase with the number of CO molecules attached to the cobalt atom. Furthermore, the Kondo resonance can be localized on the cobalt carbonyl complex by spatially mapping its amplitude, thus allowing to map the spin with an unprecedented resolution.
The studies are extended to interacting magnetic adatoms. The arrangements of magnetic adatoms are prepared by dissociating carbonyl complexes containing more than one cobalt atom with the STM tip. Again, the coupling can be sensed via the Kondo effect. The coupling between two adjacent adatoms becomes negligible for distances larger than ~6Å. For a chain of three adatoms, it leads to the formation of a gap at the Fermi energy.
In three dimensions, coupled Kondo systems are already well-studied by photoemission as well as transport measurements. We have chosen YbAl_3 as a Kondo lattice compound. It is well-known and characterized by other methods. We have first characterized our sample by SQUID-magnetometry to ensure that it has the expected properties. The results are in excellent agreement with literature. Its surface has then been studied by STM. The Kondo peak, as previously seen by photoemission, is observed in tunneling spectra. The STM data suggest that it does not only consist of a peak, but has a substructure. This substructure is assigned to the formation of a Kondo lattice.
Fachgebiet (DDC)
Schlagwörter
Konferenz
Rezension
Zitieren
ISO 690
WAHL, Peter, 2004. Local Spectroscopy of Correlated Electron Systems at Metal Surfaces [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
@phdthesis{Wahl2004Local-5238, year={2004}, title={Local Spectroscopy of Correlated Electron Systems at Metal Surfaces}, author={Wahl, Peter}, address={Konstanz}, school={Universität Konstanz} }
RDF
<rdf:RDF xmlns:dcterms="http://purl.org/dc/terms/" xmlns:dc="http://purl.org/dc/elements/1.1/" xmlns:rdf="http://www.w3.org/1999/02/22-rdf-syntax-ns#" xmlns:bibo="http://purl.org/ontology/bibo/" xmlns:dspace="http://digital-repositories.org/ontologies/dspace/0.1.0#" xmlns:foaf="http://xmlns.com/foaf/0.1/" xmlns:void="http://rdfs.org/ns/void#" xmlns:xsd="http://www.w3.org/2001/XMLSchema#" > <rdf:Description rdf:about="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/5238"> <dc:format>application/pdf</dc:format> <dspace:isPartOfCollection rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/41"/> <foaf:homepage rdf:resource="http://localhost:8080/"/> <dc:rights>terms-of-use</dc:rights> <dcterms:alternative>Lokale Spektroskopie an korrelierten Elektronensystemen auf Metalloberflächen</dcterms:alternative> <dc:language>eng</dc:language> <dcterms:issued>2004</dcterms:issued> <dcterms:rights rdf:resource="https://rightsstatements.org/page/InC/1.0/"/> <dcterms:isPartOf rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/41"/> <dc:date rdf:datatype="http://www.w3.org/2001/XMLSchema#dateTime">2011-03-24T14:54:16Z</dc:date> <dc:creator>Wahl, Peter</dc:creator> <dcterms:abstract xml:lang="deu">In dieser Arbeit werden elektronische Vielteilcheneffekte an Metalloberflächen mit einem Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskop (STM) und insbesondere auch mit Rastertunnelspektroskopie (STS) untersucht. Das STM wird sowohl zur Charakterisierung der Probe eingesetzt als auch zur Präparation durch gezielte Manipulation von einzelnen Molekülen. Die Kombination von Charakterisierung und Präparation auf atomarer Skala macht das STM zu einem einzigartigen Werkzeug in der Oberflächenphysik. Der Hauptteil der vorliegenden Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung des Kondoeffektes von einzelnen magnetischen Adatomen über Moleküle und Cluster bis hin zu einem Kondogitter, es werden aber auch die Eigenschaften eines zweidimensionalen Elektronengases an der Oberfläche studiert.<br />Dabei werden die Eigenschaften von Elektronen, die von der STM-Spitze in die Bildpotenzialzustände der Substratoberfläche injiziert werden, studiert. Die Bildpotenzialzustände bilden Quanteninterferenzmuster nahe Defekten, wie sie früher schon an den Oberflächenzustände der Edelmetall-(111)-Oberflächen beobachtet wurden. Da die Bildpotenzialzustände sich relativ weit ins Vakuum erstrecken, wird der Einfluß der Spitze des Mikroskopes diskutiert. Vielteilcheneffekte äussern sich lediglich in der effektiven Masse der Quasiteilchen sowie in deren begrenzter Lebensdauer.<br />Der Kondoeffekt beschreibt Phänomene an magnetischen Streuern in einer nichtmagnetischen, metallischen Umgebung. Dabei bildet sich um ein magnetisches Atom bei Temperaturen unterhalb der charakteristischen Kondotemperatur eine Wolke von Leitungsbandelektronen, die mit ihrem Spin den Spin des magnetischen Atoms abschirmen. Es bildet sich ein nichtmagnetischer Vielteilchenzustand aus. Die Auswirkungen dieses Zustandes auf makroskopische Transporteigenschaften wurde bereits vor 70 Jahren entdeckt, während sie erst vor 40 Jahren<br />durch J. Kondo theoretisch erklärt wurden. Kürzlich hat der Kondoeffekt neues Interesse durch zwei Experimente, die das Studium des Kondoeffektes von einzelnen magnetischen Einheiten erlauben, geweckt: einerseits in Transportmessungen an Quantenpunkten, bei denen die lokale Besetzung auf eine ungerade Anzahl von Elektronen eingestellt wurde, so daß der Quantenpunkt einen Spin trägt, andererseits mit STS an einzelnen magnetischen Adatomen auf einer Edelmetalloberfläche. Die Signatur des Kondoeffektes ist eine scharfe<br />Resonanz in der lokalen Zustandsdichte, deren Breite proportional zur Kondotemperatur ist. Aus der Kondotemperatur können Rückschlüsse auf die Kopplung zwischen dem Spin des magnetischen Atoms und den Leitungsbandelektronen gezogen werden. In dieser Arbeit wird zunächst eine systematische Untersuchung des Kondoeffektes von einzelnen Kobaltadatomen auf den Edelmetall (111)- und (100)-Oberflächen durchgeführt. Die beobachteten Trends werden durch ein einfaches Modell erklärt. Desweiteren wird gezeigt, wie die Kopplung zwischen dem Spin des magnetischen Adatoms und dem Substrat durch die Adsorption von Liganden beeinflußt werden kann. Dabei werden auf der Oberfläche durch Adsorption von Kohlenmonoxid Kobaltkarbonylkomplexe gebildet. Die Adsorption der Liganden führt zu einer Delokalisierung der Elektronen im d-Orbital des Kobaltatoms, und dadurch zu einer Erhöhung der Kondotemperatur. Diese Erhöhung ist Ausdruck einer stärkeren Kopplung zwischen den Substratelektronen und dem d-Orbital des Kobaltadatoms.<br />Über die spektroskopische Charakterisierung des Kondoeffektes der Komplexe hinaus kann mit Hilfe des STMs die Kondoresonanz auch räumlich auf dem Komplex zugeordnet werden. Dadurch wird es möglich, den Spin des Kobaltatoms im Komplex mit sehr hoher Auflösung zu lokalisieren.<br />Mit Hilfe des Kondoeffektes kann auch die magnetische Wechselwirkung zwischen benachbarten Adatomen studiert werden. Es zeigt sich, das die magnetische Kopplung für Abstände größer als ~6Å vernachlässigbar wird. Eine Kette von drei wechselwirkenden Atomen zeigt in Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen die Ausbildung einer Lücke an der Fermienergie.<br />Schließlich wird ein dreidimensionales Kondosystem mit Rastertunnelmikroskopie untersucht. Als Substrat wurde YbAl_3 ausgewählt, das bereits mit verschiedenen Methoden studiert wurde. Wir haben unsere Proben zunächst anhand von SQUID Messungen charakterisiert um sicherzustellen, daß sie die erwarteten Eigenschaften aufweisen. Die Ergebnisse sind in hervorragender Übereinstimmung mit der Literatur. Die Untersuchung der Oberfläche mit STM zeigt die Kondoresonanz, die bereits früher mit Photoemissionsspektroskopie gesehen wurde. Die Resonanz zeigt eine Substruktur, die auf die Bildung eines Kondogitters, also eines kohärenten Zustandes der Kondowolken hindeutet.</dcterms:abstract> <dcterms:hasPart rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/bitstream/123456789/5238/1/dissertation.pdf"/> <dcterms:available rdf:datatype="http://www.w3.org/2001/XMLSchema#dateTime">2011-03-24T14:54:16Z</dcterms:available> <dc:contributor>Wahl, Peter</dc:contributor> <bibo:uri rdf:resource="http://kops.uni-konstanz.de/handle/123456789/5238"/> <dcterms:title>Local Spectroscopy of Correlated Electron Systems at Metal Surfaces</dcterms:title> <void:sparqlEndpoint rdf:resource="http://localhost/fuseki/dspace/sparql"/> <dspace:hasBitstream rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/bitstream/123456789/5238/1/dissertation.pdf"/> </rdf:Description> </rdf:RDF>