Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation

Abstract

Zentraler Gegenstand dieser Arbeit waren zwei einzelne<br />Terrylen-Moleküle, die in einem p-Terphenyl-Nanokristall so nahe<br />beieinander saßen, dass sie starke Dipol-Dipol-Wechselwirkung<br />zeigten.<br /><br />Eine neuartige Mikroskopie-Methode, die 'Stark-Mikroskopie',<br />erlaubt es, die Position von Molekülen, die in einem Festkörper<br />eingelagert sind, mit einer Präzision im Nanometerbereich zu<br />bestimmen. Dazu wird ein räumlich stark inhomogenes elektrisches<br />Feld erzeugt, in dem die Resonanzfrequenz eines einzelnen Moleküls<br />aufgrund der Stark-Verschiebung ortsabhängig ist. Aus dieser<br />Ortsabhängigkeit kann die Position des Moleküls gewonnen werden.<br /><br />Im Rahmen der Mikroskopie-Messungen wurden die beiden eng<br />benachbarten Moleküle entdeckt. Spektroskopische Untersuchungen<br />des Molekülpaars zeigten für niedrige Anregungsintensitäten zwei<br />Resonanzlinien, für hohe Intensitäten tauchte dazwischen eine<br />dritte auf. Bei Anregung über diese Resonanz wurde in der<br />Photonen-Statistik der Fluoreszenz die Bündelung (bunching) von<br />Photonen nachgewiesen. Damit konnte die mittlere Resonanz<br />eindeutig einem Zwei-Photonen-Übergang zugeordnet werden, bei dem<br />beide Moleküle gleichzeitig angeregt werden.<br /><br />Das beobachtete Anregungsspektrum und seine Abhängigkeit von der<br />Laserintensität konnte mit einem an das Experiment angepassten<br />Master-Gleichungs-Formalismus beschrieben werden. Ein Vergleich<br />von Experiment und Theorie zeigte, dass es sich bei dieser<br />Wechselwirkung um eine starke Kopplung handelte.<br /><br />Durch die Charakterisierung der Dipol-Dipol-Wechselwirkung ist<br />klar geworden, dass beide Moleküle zu den äußeren Resonanzen<br />beigetragen haben. Die Erkenntnisse aus der spektroskopischen<br />Untersuchung machten es jedoch möglich, das<br />Stark-Verschiebungssignal für die einzelnen, ungekoppelten<br />Moleküle zu rekonstruieren. Erst dadurch konnte der Abstand<br />zwischen den Molekülen zu 12 ± 2 nm bestimmt werden.