Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation

Hettich, Christian

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Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation

Publikationstyp:	Dissertation
URI (zitierfähiger Link):	http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:352-opus-9452
Autor/innen:	Hettich, Christian
Erscheinungsjahr:	2002
Titel in einer weiteren Sprache:	Kohärente optische Dipol-Kopplung von zwei einzelnen Molekülen
Zusammenfassung:	Zentraler Gegenstand dieser Arbeit waren zwei einzelne Terrylen-Moleküle, die in einem p-Terphenyl-Nanokristall so nahe beieinander saßen, dass sie starke Dipol-Dipol-Wechselwirkung zeigten. Eine neuartige Mikroskopie-Methode, die 'Stark-Mikroskopie', erlaubt es, die Position von Molekülen, die in einem Festkörper eingelagert sind, mit einer Präzision im Nanometerbereich zu bestimmen. Dazu wird ein räumlich stark inhomogenes elektrisches Feld erzeugt, in dem die Resonanzfrequenz eines einzelnen Moleküls aufgrund der Stark-Verschiebung ortsabhängig ist. Aus dieser Ortsabhängigkeit kann die Position des Moleküls gewonnen werden. Im Rahmen der Mikroskopie-Messungen wurden die beiden eng benachbarten Moleküle entdeckt. Spektroskopische Untersuchungen des Molekülpaars zeigten für niedrige Anregungsintensitäten zwei Resonanzlinien, für hohe Intensitäten tauchte dazwischen eine dritte auf. Bei Anregung über diese Resonanz wurde in der Photonen-Statistik der Fluoreszenz die Bündelung (bunching) von Photonen nachgewiesen. Damit konnte die mittlere Resonanz eindeutig einem Zwei-Photonen-Übergang zugeordnet werden, bei dem beide Moleküle gleichzeitig angeregt werden. Das beobachtete Anregungsspektrum und seine Abhängigkeit von der Laserintensität konnte mit einem an das Experiment angepassten Master-Gleichungs-Formalismus beschrieben werden. Ein Vergleich von Experiment und Theorie zeigte, dass es sich bei dieser Wechselwirkung um eine starke Kopplung handelte. Durch die Charakterisierung der Dipol-Dipol-Wechselwirkung ist klar geworden, dass beide Moleküle zu den äußeren Resonanzen beigetragen haben. Die Erkenntnisse aus der spektroskopischen Untersuchung machten es jedoch möglich, das Stark-Verschiebungssignal für die einzelnen, ungekoppelten Moleküle zu rekonstruieren. Erst dadurch konnte der Abstand zwischen den Molekülen zu 12 ± 2 nm bestimmt werden.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache:	The central objects in this thesis were two terrylene molecules embedded in a p-terphenyl nanocrystal which were so close to each other that their dipole-dipole interaction was significant. A novel microscopy technique allows to determine the positions of dye molecules embedded in a solid with an unprecedented accuracy. Here a voltage is applied to a micro-electrode, generating a spatially inhomogeneous electric field. Then the host containing the dye molecules is raster scanned through this field, recording at each pixel the Stark shift of the molecules under study. From this information the positions of the molecules can be determined if the electric field distribution is known. During a Stark microscopy measurement two molecules were found to be extremely close together. Detailed investigations showed that at high laser powers an additional resonance appeared near the centre between the two original resonances. When the system is excited via the central resonance the fluorescence showed a bunching of photons in the autocorrelation function. These findings establish in an unambiguous manner that the central resonance stems from a two-photon transition whereby both molecules are excited simultaneously.The observations were described theoretically using a master-equation formalism which was adapted to the experiment. Using this theory the fluorescence excitation spectrum of the coupled system and its dependence on the excitation intensity could be described very well. A comparison of theory and experiment showed that the interaction was in the strong coupling regime. After the characterisation of the dipole-dipole interaction it was clear that the two outer resonances are simultaneously assigned to both molecule. Taking advantage of the spectroscopic analysis it was possible to reconstruct the Stark shift of the uncoupled molecules. From this the relative positions of the molecules could be determined with nanometre accuracy.
Prüfungsdatum (bei Dissertationen):	13. Dez 2002
Hochschulschriftenvermerk:	Konstanz, Univ., Diss., 2002
Fachgebiet (DDC):	530 Physik
Normierte Schlagwörter (GND):	Einzelmolekülspektroskopie, Mikroskopie, Dipol-Dipol-Wechselwirkung, Quantenoptik, Stark-Effekt
Schlagwörter:	single molecule spectroscopy, microscopy, dipole-dipole interaction, quantum optics, Stark effect
Link zur Lizenz:	Deposit-Lizenz

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Prüfsumme: MD5:5edafdbadb948b0df9c2c9e0a9f5f0fd

HETTICH, Christian, 2002. Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation

@phdthesis{Hettich2002Coher-9016, title={Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation}, year={2002}, author={Hettich, Christian}, address={Konstanz}, school={Universität Konstanz} }

Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation Hettich, Christian Hettich, Christian application/pdf 2011-03-24T17:52:52Z 2002 Kohärente optische Dipol-Kopplung von zwei einzelnen Molekülen deposit-license 2011-03-24T17:52:52Z Zentraler Gegenstand dieser Arbeit waren zwei einzelne Terrylen-Moleküle, die in einem p-Terphenyl-Nanokristall so nahe beieinander saßen, dass sie starke Dipol-Dipol-Wechselwirkung zeigten. Eine neuartige Mikroskopie-Methode, die 'Stark-Mikroskopie', erlaubt es, die Position von Molekülen, die in einem Festkörper eingelagert sind, mit einer Präzision im Nanometerbereich zu bestimmen. Dazu wird ein räumlich stark inhomogenes elektrisches Feld erzeugt, in dem die Resonanzfrequenz eines einzelnen Moleküls aufgrund der Stark-Verschiebung ortsabhängig ist. Aus dieser Ortsabhängigkeit kann die Position des Moleküls gewonnen werden. Im Rahmen der Mikroskopie-Messungen wurden die beiden eng benachbarten Moleküle entdeckt. Spektroskopische Untersuchungen des Molekülpaars zeigten für niedrige Anregungsintensitäten zwei Resonanzlinien, für hohe Intensitäten tauchte dazwischen eine dritte auf. Bei Anregung über diese Resonanz wurde in der Photonen-Statistik der Fluoreszenz die Bündelung (bunching) von Photonen nachgewiesen. Damit konnte die mittlere Resonanz eindeutig einem Zwei-Photonen-Übergang zugeordnet werden, bei dem beide Moleküle gleichzeitig angeregt werden. Das beobachtete Anregungsspektrum und seine Abhängigkeit von der Laserintensität konnte mit einem an das Experiment angepassten Master-Gleichungs-Formalismus beschrieben werden. Ein Vergleich von Experiment und Theorie zeigte, dass es sich bei dieser Wechselwirkung um eine starke Kopplung handelte. Durch die Charakterisierung der Dipol-Dipol-Wechselwirkung ist klar geworden, dass beide Moleküle zu den äußeren Resonanzen beigetragen haben. Die Erkenntnisse aus der spektroskopischen Untersuchung machten es jedoch möglich, das Stark-Verschiebungssignal für die einzelnen, ungekoppelten Moleküle zu rekonstruieren. Erst dadurch konnte der Abstand zwischen den Molekülen zu 12 ± 2 nm bestimmt werden. eng