Mögliche Ursachen des Ferromagnetismus verdünnter magnetischer Halbleiter

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BIEGGER, Erwin, 2007. Mögliche Ursachen des Ferromagnetismus verdünnter magnetischer Halbleiter

@phdthesis{Biegger2007Mogli-8991, title={Mögliche Ursachen des Ferromagnetismus verdünnter magnetischer Halbleiter}, year={2007}, author={Biegger, Erwin}, address={Konstanz}, school={Universität Konstanz} }

application/pdf Origin of ferromagnetism in diluted magnetic semiconductors deu 2011-03-24T17:52:40Z 2007 2011-03-24T17:52:40Z In der vorliegenden Arbeit wurden die verdünnten magnetischen Halbleiter MnxGe1-x, Zn1-xMexO und Sn1-xMexO2 (mit Me = Co, Fe) als mögliche Kandidaten zur Anwendung in der Spinelektronik hergestellt und charakterisiert. Dabei ist von zentraler Bedeutung, ob der Ferromagnetismus eine intrinsische Eigenschaft der DMS ist, wobei dessen Ursachen in der Literatur nach wie vor kontrovers diskutiert werden. Die Untersuchung der elektronischen Struktur der DMS mittels Synchrotronstrahlung ist ein vielversprechendes Verfahren, um der Ursache der ferromagnetischen Kopplung auf den Grund zu gehen.<br />Zunächst wurde MnxGe1-x im Einkristallzüchtungsprozess nach Bridgman hergestellt. Bei der Untersuchung der elementspezifischen Verteilung in den Proben wurde festgestellt, dass während des Züchtungsprozesses eine Phasenseparation in Mn-reiche und Mn-arme Gebiete aufgetreten war. Der Vergleich der Magnetisierungsmessungen mit denen der Referenzproben Mn11Ge8 und Mn5Ge3 zeigte, dass die Ursache des ferromagnetischen Verhaltens in MnxGe1-x in der Bildung von Mn-reichen ferromagnetischen Clustern begründet ist. XAS-Messungen um die Mn 2p-Absorptionskante an Mn-reichen sowie Mn-armen Bereichen der MnxGe1-x-Proben zeigten, dass sich Mn im divalenten Oxidationszustand (2+) befindet. Des Weiteren wurden ResPES-Messungen an der Mn 2p-3d-Kante durchgeführt, um die Mn 3d PDOS aus dem Valenzband von Ge zu extrahieren. Die hierbei erhaltene PDOS unterstützt die These der Bildung von Mn-reichen Einschlüssen. In der vorliegenden Arbeit wurde gezeigt, dass das gemessene magnetische Verhalten der MnxGe1-x-Proben von der Bildung Mn-reicher Phasen verursacht wird, und deshalb die Bridgman-Methode zur Herstellung der DMS ungeeignet ist.<br />Die dünnen Schichten der oxidischen Halbleiter Zn1-xMexO und Sn1-xMexO2 (mit Me = Co, Fe und 0.05 < x < 0.1) wurden im Magnetron-Sputterverfahren hergestellt. Der Sauerstoffgehalt wurde während der Probenpräparation systematisch variiert, um die Sauerstoff-Fehlsstellen-konzentration der Proben beeinflussen zu können. Mit XRD-Messungen wurde die c-Achsen orientierte Epitaxie der ZnO-Schichten bzw. die Rutilstruktur von SnO2 verifiziert. Magnetisierungsmessungen unter Berücksichtigung des Substratbeitrages zeigten an Me-dotiertem ZnO, dass der Ferromagnetismus an die Präsenz von Sauerstoff-Fehlstellen gekoppelt ist. XAS-Messungen um die Me 2p-Kante erlauben den Vergleich des Oxidationszustandes der Dotierionen und Rückschlüsse auf die Koordination und chemische Umgebung der Me-Ionen im Wirtsgitter. XAS-Messungen an der Co 2p-Absorptionskante zeigten, dass Co in ZnO als Co2+ in tetraedrischer Koordination von Sauerstoff an Zn-Gitterplätzen in das Wirtsgitter eingebaut ist. Aufgrund der unterschiedlichen Linienform des Absorptionsspektrums an der Co 2p-Kante wird die Koordination von Co in den SnO2-Proben im Gegensatz zu Zn1-xCoxO einer oktaedrischen Umgebung zugeordnet. Fe liegt in Fe-dotiertem ZnO abhängig von den Präparationsparametern in den beiden Oxidationszuständen (2+) und (3+) vor. Absorptionsmessungen um die O 1s-Kante stellen ein Zugang zu den Defektdichten an Sauerstoff-Gitterplätzen dar. Diese Messungen deuten auf die Abwesenheit von Sauerstoff-Fehlstellen bei Sauerstoff-reich präparierten Co-dotierten ZnO-Proben hin, womit das paramagnetische Verhalten der Sauerstoff-reichen Proben erklärbar ist. Sauerstoff-arm präparierte Zn1-xCoxO-Proben wiesen dagegen Sauerstoff-Fehlstellen auf. Vermutlich war die Defektdichte bezüglich der Sauerstoff-Gitterplätzen an Fe-dotiertem ZnO in allen Fe-dotierten ZnO-Proben gering, was das Ausbleiben des Ferromagnetismus in den Zn1-xFexO-Proben erklären könnte.<br />Das Modell der gebundenen magnetischen Polaronen, bei dem die ferromagnetische Kopplung von Sauerstoff-Fehlstellen verursacht wird, ist deshalb ein passendes Modell zur Beschreibung des ferromagnetischen Verhaltens im oxidischen DMS Zn1-xMexO. In diesem Modell bilden sich magnetische Polaronen um Sauerstoff-Fehlstellen aus. Magnetische Verunreinigungen, die sich innerhalb des Einflussbereiches dieser Polaronen befinden, koppeln sofern die Perkolationsschwelle erreicht ist und sich die Polaronen überlappen.<br />ResPES-Messungen extrahieren die partielle Zustandsdichte der Metall-Ionen aus dem Valenzband des oxidischen Halbleiters und ermöglichen so den Vergleich mit theoretischen Rechnungen. Die Zustandsdichte nahe dem Fermi-Niveau ist bei allen Proben vernachlässigbar gering, was die geringe Leitfähigkeit der Proben erklärt.<br />An den Co-dotierten ZnO-Proben wurde eine optische Charakterisierung durchgeführt. Transmissions- und Absorptionsmessungen bestätigen, dass Co in tetraedrischer Umgebung von Sauerstoff umgeben im Oxidationszustand (2+) vorliegt. Photolumineszenzmessungen an Zn1-xCoxO-Proben zeigten die für die Präsenz von Sauerstoff-Fehlstellen charakteristische breite grüne Lumineszenzbande. 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