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Type of Publication: | Dissertation |
URI (citable link): | http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:352-opus-15957 |
Author: | Zeis, Roswitha |
Year of publication: | 2005 |
Title in another language: | Feldeffekttransistoren auf der Basis von Schicht-Einkristallen |
Summary: |
With parylene as a gate-dielectric material, I was able to successfully produce
FETs based on a variety of organic as well as transition metal dichalcogenide semiconductors. The results of this work are briely summarized below. By employing single crystals, the device performance, including the charge carrier mobility, the field effect threshold, and the subthreshold slope, have been significantly improved. The FET characteristics are no longer limited by the disorder common for thin films. To limit the concentration of impurities, it is preferable to grow crystals by physical vapor transport since crystals grown from solution tend to incorporate the solvents into the intra-molecular position in the weakly bonded Van der Waals network of molecules. However, organic materials especially are known for undergoing several disproportionation reactions during the sublimation process. The products of these reactions may become embedded into the host crystal. To limit the formation of impurities and therefore improve the electronic charge transport in the crystal the sublimation temperature and the presence of oxygen during the growth process should be reduced. If the structure of a molecules is conjugated, impurities themselves can show field effect activity. In general, an important criterion for the choice of potential organic semiconductor material seems to be to pick molecules that consist of an alternating sequence of single and double bonds which allow charge transport though the molecules. So far, of all the organic semiconductor materials, rubrene exhibits the best device performance. A mobility anisotropy and an increase of mobility with cooling indicating intrinsic charge transport was observed only for rubrene single crystal FETs. Modifying tetracene molecules allows changing the herring bone packing, thus affecting the electronic transport properties of the system. The pi- stacking structure was obtained when two hydrogen atoms of tetracene were substituted by chlorine, and a mobility exceeding that of tetracene was observed along the stack direction. Overall, the pi-orbital overlap in the crystal plays a crucial role for the device performance of the semiconductor material. The perylene-TCNQ charge-transfer salt presents a different approach,where the combination of two different molecules in a crystal produces a partial charge transfer from one molecule type to the other. Here, the molecules alternate in stacks forming a quasi-one-dimensional semiconductor material. This arrangement leads to a small band gap system where n-type field effect activity is observed. Layered transition metal dichalcogenides are interesting alternative to organic semiconductors. Similar to organic materials their surface is Van der Waals determined. Therefore, an intrinsic low density of trap states at semiconductor/dielectic interface is observed. The WSe2-based devices with their high carrier mobilities and ambipolar operation are especially promising. |
Summary in another language: |
Die Verwendung von Parylen als Dielektrikum ermöglichte mir die Untersuchung
von Einkristallfeldeffekttransitoren auf der Basis von organischen und anorganischen Halbleitermaterialien. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind im folgenden zusammengefasst. Die Kenndaten der Feldeffekttransistoren wie Ladungsträgerbeweglichkeit, Steilheit und Schwellenspannung konnten durch die Verwendung von Einkristallen deutlich verbessert werden, da der Ladungstransport in Einkristallen nicht durch Korngrenzen limitiert ist. Aus der Gasphase gezogene Kristalle zeigen deutlich bessere Transporteigenschaften als jene aus der Lösung. Da organischen Kristalle aus einzelnen Molekülen aufgebaut sind, welche nur durch van der Waals Kräfte zusammengehalten sind, werden Lösungsmittelreste daher einfach ins Kristallgitter eingebaut. Problematisch für die Qualität der Kristalle kann auch der Gasphasentransport sein. Speziell für Pentacen sind unter dem Einfuss von hohen Temperaturen und Sauerstoff eine Vielzahl von Zerfallsprodukten bekannt. Diese können wiederum zu Kristallverunreinigungen und Kristallbaufehlern führen. Daher hat sich das Züchten der Pentacenkristalle im Vakuum bei einer niedrigen Sublimationstemperatur besonders bew¨ahrt. Die Transporteigenschaften der Kristalle konnten aufgrund dieser Methode signifikant verbessert werden. Auch Materialverunreinigungen selbst können Feldeffekt zeigen, falls die Verbindung eine konjugierte Molekülstruktur aufweist. Dies ist generell ein wichtiges Kriterium für die Auswahl potenzieller organischer Halbleitermaterialien. Nur die konjugierte Struktur ermöglicht einen optimalen Ladungsträgertransport im Molekül. Von alle untersuchten organischen Halbleitern ist das Material Rubren besonders hervorzuheben. Die Rubren-Einkristalltransistoren weisen die höchste Ladungsträgerbeweglichkeit und die niedrigste Schwellenspannung auf. Faktoren wie Zunahme der Ladungsträgerbeweglichkeit bei sinkenden Temperaturen und der Anisotropie der Ladungsträgerbeweglichkeit bezüglich der Kristallstrukur deuten darauf hin, dass intrinsische Transporteigenschaften in Rubren-Einkristalltransistoren beobachtet werden. Werden bei einem Tetracenmolekül zwei Wasserstoffatome durch zwei Chloratome ersetzt so hat dies vor allem Einfluss auf die Kristallstruktur. Durch diese Modifikation kann die Überlappung der pi-Orbitale im Kristall verbessert werden, diese wiederum bestimmen wesentlich die Transporteigenschaften des Materials. Daher wird für Dichlorotetracen-Einkristalle eine höhere Ladungsträgerbeweglichkeit gemessen als für reines Tetracen. Das Kombinieren zweier Moleküle Perylen und TCNQ führt zu einer weiteren Materialklasse, den Ladungstransfer-Salzen. Die quasi eindimensionale Kristallstruktur befördert den parzillen Ladungstransfer zwischen Perylen und TCNQ. Die Transistoren dieses Mischsystems sind n-type. Die Familie der Schicht-Übergangsmetall-Dichalkogenide sind eine interessannte Alternative zu organischen Halbleitern. Ählich wie die organische Materialien besitzen auch sie eine van der Waals Oberfäche, welche für eine geringe Defektdichte am Interface Isolator/Halbleiter verantwortlich ist. Besonders vielversprechend sind WSe2-Einkristalltransistoren mit ihrer hohen Ladungsträgermobilität für Löcher und Elektronen. |
Examination date (for dissertations): | Jul 5, 2005 |
Dissertation note: | Doctoral dissertation, University of Konstanz |
Subject (DDC): | 530 Physics |
Controlled Keywords (GND): | Feldeffekttransistor, Werkstoffkunde, Halbleiterphysik |
Keywords: | Einkristallfeldeffekttransitoren, organische Halbleitermaterialien, Übergangsmetall-Dichalkogenide, Wolframdiselenid, Field-effect transistors, single crystals, material science, organic semiconductor, transition metal dichalcogenides |
Link to License: | In Copyright |
ZEIS, Roswitha, 2005. Single crystal field-effect transistors based on layered semiconductors [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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Zeis.pdf | 832 |