Schnelle Relaxation von Clustern

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GERHARDT, Peter Wenzel, 2004. Schnelle Relaxation von Clustern [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz

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deu Gerhardt, Peter Wenzel Schnelle Relaxation von Clustern 2011-03-24T14:54:04Z deposit-license Fast relaxation of clusters 2011-03-24T14:54:04Z Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Apparatur zur Erzeugung von Clustern und<br />Untersuchung der Elektronen-Dynamik von Clustern aufgebaut. Die Apparatur<br />besteht aus einer PACIS-Clusterquelle, einem Flugzeit-Massenspektrometer, einem<br />Elektronen-Spektrometer und einem Laser-System zur Erzeugung ultrakurzer Pulse<br />(Pulsbreite 50 fs).<br /><br />In der vorliegenden Arbeit werden Ergebnisse von Untersuchungen an<br />Cluster-Anionen aus d-Metallen (Nickel) und sp-Metallen (Gold und Aluminium)<br />vorgestellt.<br /><br />Die Ergebnisse der Messungen am Nickel-Trimer-Anion wurden mit Ergebnissen von<br />Messungen durch die Gruppe von W. Eberhardt verglichen. Die mit der<br />beschriebenen Apparatur gemessene Lebensdauer des Ni3 von 250+/-65 fs stimmt<br />mit der von Pontius et al. veröfentlichten Lebensdauer von 215+/-50 fs gut<br />überein.<br /><br />Durch Untersuchungen von Gold-Clustern mit 1 bis 6 Atomen wurden die Messungen<br />am Gold-Trimer von G. Ganteför erweitert. Die Lebensdauerbestimmung des<br />angeregten Zustands des Gold-Trimer-Anions konnte bestätigt werden. Durch die<br />hohe temporale Auflösung der neuen Apparatur wurde zusätzlich die<br />Wellenpaket-Dynamik des angeregten Gold-Trimer-Anions beobachtet. Bei<br />Untersuchungen des Gold-Monomer-Anions und des Gold-Dimer-Anions wurden<br />nicht-resonante Übergange gefunden, die zur Bestimmung der temporalen Breite<br />des Laser-Systems benutzt wurden. Für die größeren Gold-Cluster wurden die für<br />sp- Metalle erwarteten Lebensdauern gemessen. Für das Gold-Hexamer, das ein<br />großes HOMO-LUMO-Gap aufweist, wurde die bisher längste Lebensdauer eines<br />angeregten Zustandes von 1,5 ns in Metall-Clustern gemessen.<br /><br />Aluminium-Cluster mit ein bis 15 Atomen pro Cluster wurden systematisch<br />untersucht. Für die Cluster mit 6 bis 15 Atomen ergeben sich keine großen<br />Unterschiede im den tr-2PPES-Spektren. Das Aluminium-Cluster-Anion aus 13<br />Atomen ist sowohl geometrisch als auch elektronisch magisch und sollte sich<br />daher in seiner Dynamik von den aus weniger bzw. mehr Aluminium-Atomen<br />aufgebauten Cluster-Anionen signifikant unterscheiden. Dies wurde in unseren<br />Messungen jedoch nicht beobachtet.<br /><br />Alle Messungen, bis auf die kurze Lebensdauer des Al13, können mit drei<br />Relaxationsmechanismen Auger-artige Zerfall (Elektron-Elektron-Streuung),<br />Anregung interner Schwingungsfreiheitsgrade (Elektron-Phonon-Streuung) und<br />Emission eines Photons erklärt werden. 2004 Gerhardt, Peter Wenzel application/pdf

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