Fluctuating charged membranes

Fleck, Christian

Fluctuating charged membranes

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thesis.pdf(9.42 MB)

Date

2005

Authors

Fleck, Christian

Title in another language

Fluktuierende geladene Membrane

Publication type

Dissertation

Abstract

In dieser Arbeit befassen wir uns mit elektrostatischen Effekten an geladenen flexiblen Membranen. Zunächst untersuchen wir die Verformung einer homogen geladenen Membran in einem wässrigen Elektrolyten unter Einfluss eines gegennamig geladenen Kolloids. Die Problemstellung der elektrostatisch induzierten Kolloidadsorption ist vor allem für Transportprozesse in die Zelle von Bedeutung, bei denen die Membran das zu transportierende Material umfließt und sich zu einem Bläschen (Vesikel) schließt, das nun durch die Zellen diffundiert (Endozytose). Durch numerische Minimierung der mittleren freien Energie des KolloidMembran-Systems finden wir abhängig von der Größe des Kolloids und der Salzkonzentration unterschiedliche Morphologien der Membran. Wir charakterisieren die verschiedenen Adsorptionszustände mit Hilfe der Höhe bis zu der die Membran sich um das Kolloid legt. Dabei benutzen wir ein vereinfachtes Skalenmodel um die Phasengrenzen zwischen den Adsorptionzuständen analytisch zu bestimmen. Wir finden eine sehr gute Übereinstimmung zwischen den analytischen Resultaten und den Ergebnissen, die wir durch die numerische Minimierung der freien Energie gewonnen haben. Die Lipiddoppelschicht ist in der Regel kein homogenes System, sondern vielmehr ein Gemisch aus unterschiedlichen Lipidsorten. Daher verallgemeinern wir das Skalenmodel für den Fall, dass die Membran aus einem Gemisch von geladenen und neutralen Lipiden besteht. Es zeigt sich, dass die Abhängigkeit der Phasengrenzen von der Salzkonzentration und der Kolloidgröße lediglich für kleine Kolloide und geringe Salzkonzentrationen verändert ist gegenüber dem Fall der homogen geladenen Membran. In vielen Experimenten wird die Adsorption von Kolloiden auf Membrane nicht an einem einzelnen Kolloid untersucht, sondern mit Vesikeln, die sich in einer kolloidalen Suspension befinden. Wir erweitern daher das Skalenmodel für den Fall vieler adsorbierter Kolloide, um die gegenseitige Beeinflussung der geladenen Kolloide beim Absorptionsprozess zu studieren. Es stellt sich heraus, dass vor allem bei kleinen Salzkonzentrationen die Phasengrenzen zwischen den Adsorptionzust?anden verschoben werden. Im Vergleich zu dem Fall eines einzelnen Kolloids sind nun bereits geringere Kolloidladungen ausreichend um ein vergleichbares Umfliessen der Kolloide durch die Membran zu erreichen. Die Flexibiltät der Lipiddoppelschicht ermöglicht nicht nur den Transport von großen Molek?ulen in die Zelle, sondern führt auch zu thermisch angeregten Formfluktuationen von Membranen. Wir untersuchen daher in einem weiteren Teil dieser Arbeit den Einfluss der Formfluktuationen auf die Gegenionenverteilung in der Nähe der geladenen Membran. Dazu verwenden wir feldtheoretische Methoden, um analytische Ausdrücke in den Grenzfällen gering geladener sowie stark geladener Oberflächen zu erhalten. Mittels Monte-Carlo Simulationen können die asymptotischen Ausdrücke f?ur die Gegenionendichte bestätigt werden. Im Vergleich zu einer steifen Oberfläche führen die korrelierten Fluktuationen von Membran und Gegenionen zu einer veränderten Gegenionenverteilung. Unsere Ergebnisse werden sich bei der Analyse von Streuexperimenten an Membranstapeln als nützlich erweisen. Im letzten Teil der Arbeit untersuchen wir den Einfluss von lateraler Ladungsunordnung auf die Gegenionenverteilung an einer steifen Membran. Die Unordnung wird durch die laterale Beweglichkeit der geladenen Lipide innerhalb der Membran, bestehend aus einem Gemisch von geladenen und ungeladenen Lipidmolekülen, oder durch pH-Wert abhängige Ladungsdissoziation verursacht. Dadurch sind die Ladungen auf der Oberfläche nicht regelmäßig angeordnet, sondern bilden zufällige Muster. Wir erhalten analytische Ergebnisse für die Gegenionenverteilung an einer schwach geladenen Oberfläche mit beweglichen Ladungen, welche wir durch Monte-Carlo Simulationen bestätigt finden. Unsere Ergebnisse zeigen eine deutliche Erhöhung der Ionendichte in der Nähe der geladenen steifen Membran, die durch die Korrelation der Gegenionenfluktuation mit der Ladungsunordnung an

Summary in another language

In this work we consider electrostatic effects at charged flexible surfaces.
In Chapter 2 we investigate the deformation of a charged fluid membrane due to the adsorption of an oppositely charged colloid. This problem is especially relevant for endocytosis of charged objects like DNA-lipid complexes into charged cells. We study the adsorption process numerically as well as analytically using a simplified scaling model.

In Chapter 3 we generalize the scaling model introduced in Chapter 2 to the case of a membrane composed of neutral and charged lipids. Furthermore, we investigate the experimentally relevant case of the adsorption of many colloids which are in thermodynamic equilibrium with a bulk solution.

In Chapter 4 we address the question of how the charge disorder induced by the dynamic membrane roughness influence the counterion density profile. We employ numerical Monte-Carlo techniques and analytical field-theoretic methods to obtain the density profiles. The effect of finite counterion size on the density distribution is also studied using Monte-Carlo simulations. Moreover, we investigate the coupling between counterion and membrane height fluctuations by calculating the correlation function between the counterion density and the membrane height field, both analytically and numerically. Finally, the effect of electrostatic interaction on the membrane roughness is considered.

Chapter 5 is dedicated to the study of lateral charge disorder at a flat surface. We apply a field-theoretic loop expansion to calculate the counterion density at a charged surface with thermally fluctuating charges. In addition, we investigate the system using Monte-Carlo methods, by means of which we consider annealed (mobile surface charges) and quenched (fixed surface charges) disorder. Furthermore, we calculate the effective interaction between charged particles in the vicinity of a charged surface with fluctuating mobile charges.

In the last Chapter we summarize the results of the thesis and conclude with an outlook considering future work.

Subject (DDC)

530 Physics

Keywords

biophysics,membranes,charged surfaces,field theory,monte-carlo simulation

Cite This

ISO 690

FLECK, Christian, 2005. Fluctuating charged membranes [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz

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Examination date of dissertation

April 8, 2005