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Oberflächenplasmonen auf nanostrukturierten metallischen Leiterbahnen : Anregung, Zerfall und Einfluss auf den elektronischen Transport durch nanoskalige Kontakte

Oberflächenplasmonen auf nanostrukturierten metallischen Leiterbahnen : Anregung, Zerfall und Einfluss auf den elektronischen Transport durch nanoskalige Kontakte

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Prüfsumme: MD5:606344c14a94a822da42cbd7c330e911

BENNER, Daniel, 2013. Oberflächenplasmonen auf nanostrukturierten metallischen Leiterbahnen : Anregung, Zerfall und Einfluss auf den elektronischen Transport durch nanoskalige Kontakte [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz

@phdthesis{Benner2013Oberf-25567, title={Oberflächenplasmonen auf nanostrukturierten metallischen Leiterbahnen : Anregung, Zerfall und Einfluss auf den elektronischen Transport durch nanoskalige Kontakte}, year={2013}, author={Benner, Daniel}, address={Konstanz}, school={Universität Konstanz} }

deposit-license 2013 2013-12-20T10:33:31Z Oberflächenplasmonen auf nanostrukturierten metallischen Leiterbahnen : Anregung, Zerfall und Einfluss auf den elektronischen Transport durch nanoskalige Kontakte deu 2013-12-20T10:33:31Z In der vorliegenden Arbeit wurden hauptsächlich zwei Aspekte untersucht: Zum einen, wie sich Oberflächenplasmon-Polaritonen, abgekürzt SPPs (für englisch: Surface Plasmon Polaritons), auf einem 100nm dünnen, 4µm breiten und ca. 70µm langen Goldstreifen ausbreiten und dabei eine Engstelle in der Mitte des Streifens passieren, die drei- bis viermal so lang wie ihre Wellenlänge ist und an der schmalsten Stelle atomare Abmessungen besitzen kann. Dabei spielten die Abklinglänge der SPPs bei ihrer Ausbreitung und der Transmissionskoeffizient beim Passieren der Engstelle eine zentrale Rolle. Zum anderen wurde untersucht, ob sich mithilfe dieser SPPs der elektronische Transport durch eine atomare Kontakt-Stelle aus Gold beeinflussen lässt. Dabei waren die in Frage kommenden Effekte und die für sie charakteristischen Zeitskalen von zentraler Bedeutung.<br /><br />Als Ausgangspunkt diente für beide Fragestellungen ein Goldstreifen auf einem biegsamen Federstahl-Substrat unter Umgebungsbedingungen, der mit einem Elektronenstrahl-Lithographie-Verfahren aufgebracht wurde. Mithilfe desselben Verfahrens wurde in der Mitte des Streifens die Engstelle von etwa 2,5µm Länge angebracht. Über die am Lehrstuhl etablierte MCBJ-Technik (für englisch: Mechanically Controllable Breakjunction) konnte die Engstelle an ihrer schmalsten Stelle in der Größe variiert werden, so dass sich ein atomarer Kontakt mit unterschiedlicher Anzahl an Leitwert-Quanten realisieren ließ. Die Analyse der Ausbreitung von SPPs erfolgte mit einem herkömmlichen Lichtmikroskop-Aufbau für das Fernfeld, in den eine Licht-Quelle zur Anregung von SPPs mit einer Wellenlänge von 780nm implementiert wurde, so dass sich die Wellenlänge der SPPs beim System Gold an Luft zu etwa 760nm ergab.<br /><br />Um das Verhalten von SPPs studieren zu können, mussten unter Zuhilfenahme eines fokussierten Gallium-Ionenstrahls (für englisch: Focused Ion Beam) Gitterstrukturen in die Oberfläche des Goldstreifens eingraviert werden, damit SPPs mit größerer Effizienz angeregt werden konnten, als es die unbehandelte Oberfläche erlauben würde, so dass die zu beobachtenden Intensitäten mittels Mikroskop-Aufbau detektiert werden konnten. Bevor die Gitterstrukturen eingraviert werden konnten, wurde mittels FDTD-Simulationen (für englisch: Finite Difference Time Domain) aufgezeigt, wie die Parameter einer Gitterstruktur (Periodizität, Anzahl der Gräben, Tiefe/Breite/Länge eines Grabens) in Abhängigkeit der Eigenschaften der verwendeten Licht-Quelle und der Abmessungen des Streifens optimiert werden müssen, um eine akzeptable Anregungs-Effizienz zu erlangen. Bei den Experimenten wurde die Polarisation des einfallenden Lichtes als veränderlicher Parameter eingesetzt, um damit die Anregung von SPPs steuern zu können, da die Anregungs-Effizienz eine starke Polarisations-Abhängigkeit aufwies. Diese starke Polarisations-Abhängigkeit konnte mittels FDTD-Simulationen qualitativ bestätigt werden. Aus den Simulationen konnte des Weiteren errechnet werden, dass für die optimale Polarisations-Einstellung eine Anregungs-Effizienz von 2,4% erreicht wurde.<br /><br />Aufgrund der bewussten Platzierung der Gitterstrukturen entlang des Goldstreifens konnte mithilfe des ersten Teils eines entwickelten Modells die Abklinglänge der SPPs für das untersuchte System experimentell bestimmt werden. Es ergab sich eine Abklinglänge von 11,7µm. Dieser Wert liegt in einem Bereich, der sowohl von vorgestellten Publikationen, als auch von angestellten FDTD-Simulationen bestätigt wird. Mit der gewonnenen Abklinglänge und dem zweiten Teil des Modells konnte der Transmissionskoeffizient für das Passieren der Engstelle bestimmt werden. Dieser lag bei rund 46% und war auf den ersten Blick recht hoch. Daher wurden erneut FDTD-Simulationen angestellt, um einen tieferen Einblick in die Mechanismen für eine solch hohe Transmission erlangen zu können. Die FDTD-Simulationen ergaben zwei Dinge: Zum einen konnte der Wert von 46% im Rahmen der Messgenauigkeiten bestätigt werden und zum anderen erschlossen sich erste Hinweise, dass die Transmission von den Abmessungen an der schmalsten Stelle der Engstelle beeinflusst wird. Daher wurde sowohl in Experimenten als auch in Simulationen untersucht, ob sich diese ersten Hinweise verdichten ließen. Dazu wurde für die Experimente die MCBJ-Technik verwendet, um die schmalste Stelle in ihrer Größe zu verändern. Die Größe der schmalsten Stelle wurde über ihren Leitwert eingestellt, den sie beim elektronischen Transport besitzt. Es ergab sich in den Experimenten, dass der Transmissionskoeffizient unabhängig vom zugänglichen Leitwert-Bereich war, obwohl dieser zwischen dem Leitwert eines massiven Kontaktes -- im Bereich mehrerer Leitwert-Quanten -- und dem eines Tunnel-Kontaktes -- im Bereich eines Hundertstels eines Leitwert-Quants-- variiert werden konnte. Die Simulationen hierzu bestätigten dieses Verhalten des Transmissionskoeffizienten und boten zugleich die Einsicht, dass eine auftretende Intensitätsverstärkung an der schmalsten Stelle der Engstelle maßgeblich die hohe Transmissionswahrscheinlichkeit der SPPs durch die Engstelle ermöglicht. Der Kopplungsmechanismus der SPPs bei der Transmission von der einen zur anderen Seite der Engstelle ist damit hauptsächlich über die auftretenden Nahfelder gegeben. Mit diesen gewonnenen Erkenntnissen zur Abklinglänge und zum Transmissionskoeffizienten aus den optischen Untersuchungen starteten die elektronischen Untersuchungen zur Beeinflussung des Leitwertes eines atomaren Kontaktes durch SPPs.<br /><br />Bei den elektronischen Untersuchungen wurden zunächst quasi-statische Experimente herangezogen, um sich ein qualitatives Bild vom Verhalten des Leitwertes unter Einstrahlung von Licht auf den Goldstreifen machen zu können. Dazu wurde mit dem Laser-Spot der Goldstreifen seiner Länge nach mittig abgescannt. In der Reaktion der Probe, die in der relativen Leitwert-Änderung angegeben wurde, konnte die Oberflächenstrukturierung des Goldstreifens mit den Gittern und der Engstelle wiedererkannt werden, so dass die Erkenntnis mitgenommen wurde, dass die Beleuchtung eines Gitters einen Einfluss auf den Leitwert hervorruft. Ob es sich dabei um einen Einfluss von SPPs handelt, konnte anhand dieser quasi-statischen Experimente nicht geklärt werden. Denn es bestand ebenso die Möglichkeit, dass ein Teil der Leitwert-Änderung auf thermische Ausdehnung des untersuchten Systems aufgrund von Lichtabsorption bei Beleuchtung der Gitter zurückgeht. Aus den quasi-statischen Experimenten konnte die thermische Diffussionslänge des untersuchten Systems zu ungefähr 8,4µm extrahiert werden. Dieser Wert konnte anschließend in Finite-Elemente-Simulationen (FE) bestätigt werden. Somit konnte aus den quasi-statischen Untersuchungen geschlossen werden, dass mindestens zwei Einflüsse für eine Leitwert-Änderung existieren, die thermische Ausdehnung und der Einfluss von SPPs. Daraus entwuchs die Idee, die Leitwert-Änderung zeitaufgelöst zu untersuchen, um die thermische Ausdehnung vom Einfluss der SPPs separieren zu können.<br /><br />Bei den zeitaufgelösten Experimenten zum elektronischen Transport wurde die relative Leitwert-Änderung für die Gitter-Positionen bei Variation des Polarisationszustandes zwischen der optimalen und der um 90° gedrehten Einstellung untersucht, um zwischen einer Leitwert-Änderung bei Anregung von SPPs und einer Leitwert-Änderung bei "Nicht-Anregung" von SPPs unterscheiden zu können. Bei der zeitlichen Analyse der Daten konnte herausgefunden werden, dass nicht nur die thermische Ausdehnung aufgrund der Lichtabsorption eines Gitters den Leitwert beeinflusst, sondern auch die thermische Ausdehnung aufgrund des Zerfalls von SPPs bei ihrer Ausbreitung. Der Effekt dieser beiden Beiträge konnte mittels FE-Simulationen untermauert werden.<br /><br />Um einer thermischen/mechanischen Ausdehnung eine relative Leitwert-Änderung zuschreiben zu können, war es allerdings notwendig, ein Bindeglied zwischen diesen beiden zu schaffen. Dies geschah mithilfe eines Piezo-Experimentes, indem über die Ausdehnung/Kontraktion eines Piezo-Elementes, die schmalste Stelle der Engstelle ausgedehnt/verjüngt und so der Leitwert verändert wurde. Anschließend konnte über die Kalibrierungskurve der Piezo-Bewegung die Ausdehnung der schmalsten Stelle der Engstelle in eine relative Leitwert-Änderung umgerechnet werden.<br /><br />Über die Analyse der Maxima in der relativen Leitwert-Änderung für die beiden Polarisationszustände in Abhängigkeit von der Beleuchtungs-Position konnte gezeigt werden, dass neben den beiden obigen Effekten der thermischen Ausdehnung noch mindestens ein dritter Effekt existieren muss. Wiederum untermauerten FE-Simulationen diese Aussage. Ob es sich bei diesem dritten Effekt um einen "direkten" Beitrag der SPPs handelt, bei dem die SPPs über eine elektronische Anregung die Leitwert-Änderung hervorrufen, oder einen anderen Beitrag, konnte an diesem Punkt nicht geklärt werden. Dieser Frage war der letzte Teil des Ergebnis-Kapitels der vorliegenden Dissertation gewidmet.<br /><br />Dabei wurden die optischen und elektronischen Ergebnisse zusammengeführt, so dass versucht werden konnte, den dritten Beitrag zu identifizieren und ihn auf einen "direkten" Beitrag der SPPs zu einer Leitwert-Erhöhung zurückzuführen. Über die Betrachtung der Abklinglänge der SPPs und der thermischen Diffusionslänge des Systems konnte gezeigt werden, dass diese beiden Größen die hervorgerufenen Leitwert-Änderungen maßgeblich bestimmen. So stellte sich heraus, dass mit größer werdendem Abstand zwischen Beleuchtungs-Position und atomarem Kontakt der Einfluss von SPPs auf den elektronischen Transport im Vergleich zur thermischen Ausdehnung aufgrund von Lichtabsorption zunimmt, weil die Abklinglänge der SPPs größer ist als die thermische Diffusionslänge und somit der "Einflussbereich" der SPPs dann langreichweitiger ist. Damit war der dritte Beitrag identifiziert. Es handelt sich um den Beitrag derjenigen SPPs, die nach ihrer Anregung bis in einen Bereich vor den atomaren Kontakt laufen, ohne vorher zu zerfallen. Dieser Beitrag beträgt im von uns untersuchten System bis zu 50% der hervorgerufenen Leitwert-Erhöhung. Allerdings konnte noch nicht geklärt werden, ob es sich um einen "direkten" Beitrag dieser SPPs handelt und/oder wiederum nur um einen, der auf die thermische Ausdehnung zurückgeht. Denn es wäre durchaus denkbar, dass die SPPs, die bis in einen Bereich vor den atomaren Kontakt gelangen, dort zerfallen und über die thermische Ausdehnung den Leitwert beeinflussen. Für die Unterscheidung/anteiligen Einfluss dieser beiden Beiträge wurde eine Abschätzungs-Methode aufgezeigt. Dabei stellte sich heraus, dass beide Beiträge, sowohl der "direkte", als auch die thermische Ausdehnung, beteiligt sind, um eine Leitwert-Erhöhung von 50% erreichen zu können. Die thermische Ausdehnung aufgrund ankommender SPPs in einem Bereich vor dem Kontakt ist allerdings der dominierende Effekt. Benner, Daniel Benner, Daniel

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