Nichtgleichgewichts-Phasenübergang eines 2d Kolloidsystems

Zitieren

Dateien zu dieser Ressource

Prüfsumme: MD5:1b4cb02aab669e987b3b34ccd18be1c0

DILLMANN, Patrick, 2012. Nichtgleichgewichts-Phasenübergang eines 2d Kolloidsystems [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz

@phdthesis{Dillmann2012Nicht-19674, title={Nichtgleichgewichts-Phasenübergang eines 2d Kolloidsystems}, year={2012}, author={Dillmann, Patrick}, address={Konstanz}, school={Universität Konstanz} }

deu 2012 Dillmann, Patrick 2012-07-03T10:42:46Z Dillmann, Patrick Nonequilibrium phase transition in a 2d colloidal system Im Rahmen dieser Arbeit wurde sowohl der Gleichgewichts- als auch der Nichtgleichgewichts-Phasenübergang eines 2d Systems untersucht. Das verwendete kolloidale Modellsystem besteht aus in Wasser dispergierten Polystyrol-Kugeln mit einem Durchmesser von 4,5µm, die mit Eisenoxid-Nanokristalliten dotiert sind und sich auf Grund dessen in einem äußeren Magnetfeld superparamagnetisch verhalten. Die kolloidalen Teilchen ordnen sich an einer horizontalen und planaren Wasser/Luft-Grenzfläche zu einer Monolage an und stellen daher ein ideales 2d System dar. Ein senkrecht zur Wasser/Luft-Grenzfläche angelegtes Magnetfeld führt zu einer repulsiven Dipol-Dipol-Wechselwirkung zwischen den Teilchen. In Abhängigkeit von der zeitlichen Änderung der Magnetfeldstärke können Gleichgewichts- bzw. Nichtgleichgewichts-Phasenübergänge induziert werden. Die Analyse der Phasenübergänge erfolgt durch die videomikroskopische Bestimmung der Teilchentrajektorien eines ca. 9000 Teilchen umfassenden Subsystems, während das komplette System ungefähr 250000 Teilchen beinhaltet.<br /><br />Das System weist beim Gleichgewichts-Phasenübergang das von der sogenannten KTHNY-Theorie beschriebene Verhalten auf. Insbesondere existiert zwischen der kristallinen und isotrop flüssigen Phase eine in 3d unbekannte Phase, welche als hexatische Phase bezeichnet wird. Diese ist durch das Vorhandensein einer Orientierungsordnung gekennzeichnet, während die Translationsordnung gleichzeitig gebrochen ist. Es wurden unterschiedliche Kriterien, die zur Bestimmung der Phasenübergänge kristallin – hexatisch und hexatisch – isotrop flüssig herangezogen werden, auf ihrer Anwendbarkeit überprüft. Dabei zeigt sich, dass der 2d Lindemann-Parameter den Übergang kristallin – hexatisch bzw. die Ordnungsparameter-Suszeptibilität den Übergang hexatisch – isotrop flüssig reproduziert. Andererseits scheinen die auf 2d modifizierten Kriterien von Hansen und Verlet sowie Löwen, Palberg und Simon von der speziellen Art des Systems abzuhängen. Ebenso sind Kriterien wie die Minkowski-Funktionale, die Paarverteilungsfunktion oder Shape-Faktoren, welche Phasenübergänge nur auf Grund der Änderung der lokalen Struktur bestimmen, ungeeignet, um Phasenübergänge in 2d zu identifizieren.<br /><br />Beim Kristallisationsprozess, der in Folge eines Temperatur-Quenchs ausgelöst wird, handelt es sich um einen Nichtgleichgewichts-Phasenübergang. Um diesen detailliert untersuchen zu können, wurden Kriterien eingeführt, die sowohl die Identifikation von kristallartigen Teilchen anhand des Bond-Orientierungs-Ordnungsparameters und der Teilchenabstände als auch deren Zusammenfassung zu kristallinen Clustern ermöglichen. Auf Grundlage der durchgeführten Clusteranalyse konnten die größenabhängigen Wachstums- und Schrumpfungswahrscheinlichkeiten bestimmt werden, woraus folgte, dass der beobachtete Kristallisationsprozess nicht im Rahmen der klassischen Nukleationstheorie beschrieben werden kann. Das bedeutet, dass sich beim Nichtgleichgewichts-Phasenübergang 2d und 3d Systeme deutlich im Verhalten unterscheiden. Die Bestimmung der mittleren linearen Größe der Cluster mit Hilfe der Orientierungskorrelationsfunktion, der Paarverteilungsfunktion und der inversen Defektdichte zeigt, dass der Kristallisationsvorgang in drei zeitliche Phasen unterteilt werden kann. Die erste Phase nach dem Quench ist von der Bildung hexagonaler Strukturen gekennzeichnet, wobei die Fluktuationen der lokalen Ordnung zu diesem Zeitpunkt so stark sind, dass die gebildeten Kristallite wieder zerfallen. Ab einem bestimmten Kristallisationsgrad haben sich die Fluktuationen so weit abgeschwächt, dass ein Stabilisierungsprozess einsetzt, wodurch kristalline Bereiche zeitlich erhalten bleiben. Allerdings wird hier immer noch das Verschmelzen und Zerbrechen von Clustern festgestellt. Die dritte Phase beginnt, wenn die einzelnen Cluster aneinandergrenzen und durch Korngrenzen getrennt werden. In dieser Phase, Ostwald-Reifung genannt, wachsen einzelne große Cluster auf Kosten kleinerer. 2012-07-03T10:42:46Z Nichtgleichgewichts-Phasenübergang eines 2d Kolloidsystems deposit-license

Dateiabrufe seit 01.10.2014 (Informationen über die Zugriffsstatistik)

Diss_Dillmann.pdf 89

Das Dokument erscheint in:

KOPS Suche


Stöbern

Mein Benutzerkonto