Magneto-Spatial Dispersion Phenomena

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Datum
2004
Autor:innen
Koerdt, Clemens
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Magneto-räumliche Dispersionsphänomene
Forschungsvorhaben
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Zeitschriftenheft
Publikationstyp
Dissertation
Publikationsstatus
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Zusammenfassung

The effects of spatial dispersion and applied magnetic fields on the propagation of light through media lead to interesting optical phenomena such as the Faraday effect and optical activity. Recently, the magneto-chiral anisotropy, a cross-effect of spatial dispersion and magnetic fields, was discovered.
New optical effects are also discovered in photonic crystals. In those materials a spatial modulation of the dielectric constant breaks a continuous translational symmetry into a discrete one. This may result in the opening up of a photonic band gap.
In this thesis I studied systems, where some or all of the mentioned symmetries have been broken. The combination of broken symmetries resulted in interesting new magneto-spatial phenomena.
The magneto-optics of photonic band gap materials is still lacking groundbreaking experimental and theoretical investigations.
In one dimensional photonic crystals, for which I have performed numerical simulations, I observed a Faraday rotation spectrum that has a derivative-type shape with peaks of opposing signs at the edges of the stopband. Strongly resonant Faraday rotation was calculated around specially designed defect modes.
The main observation in this part was the measurement of the Faraday rotation of three dimensional photonic crystals. The crystals were impregnated with a Faraday-active liquid. The Faraday rotation outside the stopband follows the spectral behavior of the pure liquid multiplied by its volume fraction. Inside the stopband, the Faraday rotation is enhanced up to a factor of five. Qualitatively, internal reflections are the most likely origin. A fully three dimensional scattering theory needs to be developed in order to understand the observations quantitatively.
A small enantiomeric excess can be generated by magneto-chiral anisotropy. The generated excess is usually very small, which drove us to look for a mechanism of amplification. I have shown that crystallization under influence of irradiation (photo-crystallization) provides such an amplification, which was demonstrated here in the growth of nickel sulfate.
The produced enantiomeric excess reaches high values within reach of the complete elimination of one handedness. The excess is changing sign when going from left-circularly to right-circularly polarized light and zero for linearly-polarized light. This large excess originates from a rather small natural circular dichroism of my crystals (~8%).
I interpret my results in the way that the enantiomer that absorbs more light has, in such conditions, a lower probability to cross the critical nuclei size in the initial nucleation stadium. It is more likely to dissolve due to a local elevation of temperature. A necessary condition is the delicate choice of a proper crystallization point in the solution's phase diagram near the saturation limit.
In principle, the same amplification mechanism can be used to enhance the effects of the magneto-chiral anisotropy. The enantioselectivity would then be provided by a magnetic field in combination with unpolarized light. However, a multitude of perturbations present in the used method of crystallization and the very criticality around the initial phase of nucleation make a quick experimental observation of this expectedly much smaller effect unlikely. Future efforts should start with a major investment in crystallization equipment and a change to a steady-state crystallization method. It would also be wise to separate the place of nucleation from the place of growth of already formed crystallites in order to control both processes independently.
In this part is was shown that cholesteric liquid crystals are almost ideal systems to exhibit large effects of magneto-spatial dispersion. They somehow combine the two preceding parts in so far as they are both chiral and have the periodic translational symmetry that result in a photonic band gap.
The main observation was that magneto-chiral anisotropy takes large values in cholesteric liquid crystals, that can be observed in the transmission of light that is traveling along the optical axis and parallel to an externally applied magnetic field. The mechanism responsible for such a huge amplification was identified as resonant Bragg scattering. A complete theoretical treatment is still missing. A promising project could involve the simulation of the effect in cholesteric liquid crystals with a modified version of the transfer matrix method developed in chapter two of this thesis.
Specific chiral structure information should be extractable from resonant magneto-chiral anisotropy measurements, using the Bragg scattering at the crystal lattice planes.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

Die Effekte von räumlicher Dispersion und von äußerlich angelegten Magnetfeldern auf die Lichtausbreitung in Materie führen zu interessanten optischen Phänomenen wie etwa der Faraday Effekt oder die optische Aktivität.
Vor Kurzem wurde die magnetochiralen Anisotropie, ein Kreuzeffekt aus beiden, entdeckt.
In photonischen Kristallen wird durch eine räumliche Modulation der dielektrischen Konstante eine photonischen Bandlücke erzielt.
In dieser Arbeit wurden numerischen Simulationen an eindimensionalen photonischen Kristallen durchgeführt. Das berechnete Spektrum der Faraday Rotation zeigt eine Form, die der Ableitung einer Lorentzfunktion ähnelt. So findet man an einem Ende des Stoppbandes ein Maximum, während man am anderen Ende ein Minimum beobachtet. Die Faraday Rotation wird in speziell entworfenen Defektmoden stark resonatorisch.
Das zentrale Ergebnis in diesem Teil der Arbeit war die erstmalige Messung des Faraday Effektes von dreidimensionalen photonischen Kristallen. Die Kristalle waren mit einer Faraday-aktiven Flüssigkeit imprägniert worden. Die Faraday Rotation außerhalb des Stoppbandes folgt dem spektralen Verlauf der reinen Flüssigkeit multipliziert mit ihrem Volumenanteil. Innerhalb des Stoppbandes steigen die Werte der Faraday Rotation bis auf das Fünffache. Qualitativ sind interne Reflektionen als deren Ursprung zu sehen. Die Entwicklung einer vollständigen dreidimensionalen Streutheorie ist für eine quantitative Analyse unabdingbar.
Mit Hilfe der magnetochiralen Anisotropie kann man einen enantiomerischen Überschuss erzeugen. Da der erzeugte Überschuss normalerweise sehr gering ausfällt, haben wir uns auf die Suche nach einem Verstärkungsmechanismus gemacht. In dieser Arbeit habe ich gezeigt, dass die Photokristallisation, d.h. eine Kristallisation unter Lichteinfluss, solch eine Verstärkerfunktion beinhalten kann. Dies wurde hier im Wachstum von Nickelsulfatkristallen demonstriert.
Der somit erzielte enantiomerische Überschuss ist sehr hoch und kommt in den Bereich der fast vollständigen Beseitigung einer Händigkeit. Wechselt man den Polarisationszustand des Lichtes von links-zirkular zu rechts-zirkular so schlägt der erzeugte Überschuss auf die andere Händigkeit um. Kein statistisch signifikanter Überschuss wird mit linear polarisiertem Licht erzielt.
Ich interpretiere mein Ergebnis in dem Sinne, dass dasjenige Enantiomer, welches unter den gegebenen Bedingungen mehr absorbiert, eine niedrigere Wahrscheinlichkeit aufweist die kritische Nukleusgröße zu überschreiten. Eine Erhebung der lokale Temperatur macht ein Auflösen wahrscheinlicher. Die Wahl des Kristallisationspunktes im Phasendiagramm der Lösung ist bei unserer Methode allerdings sehr kritisch.
Im Prinzip kann derselbe Verstärkungsmechanismus auch auf die magnetochirale Anisotropie angewendet werden. Die Enantioselektivität würde dann mit Hilfe von Magnetfeldern und unpolarisiertem Licht erfolgen. Ein baldiger experimenteller Nachweis ist jedoch wenig wahrscheinlich, da der erwartete sehr viel kleinere Effekt von den vielfältigen Störungen und insbesondere von der äußerst kritischen Initialphase des Kristallisationsprozesses überschattet werden dürfte. Zukünftige Anstrengungen sollten mit einer bedeutenden Investition in der Kristalllisationsausrüstung starten und einer Kristallisationsmethode der Vorzug gegeben werden, in der gleichmäßige Bedingungen gewährleistet werden können. Es wäre ebenfalls klug, die anfängliche Nukleation vom weiteren Wachstumsprozess örtlich zu trennen, da dann beide Prozesse voneinander unabhängig kontrollierbar würden.
In diesem Teil habe ich gezeigt, dass cholesterische Flüssigkristalle ideale Systeme in der Hinsicht sind, dass dort sehr große magnetisch-räumliche Dispersionseffekte beobachtet werden können. Die drei untersuchten Symmetrien sind dort allesamt gebrochen: sie haben eine chirale Struktur und haben ein verbotenes photonisches Energieband entlang der optischen Achse und sie sind empfindlich auf äußerlich angelegte Magnetfelder. So habe ich beobachten können, dass die magnetochirale Anisotropie in cholesterische Flüssigkristallen sehr hohe Werte annimmt. Dies wurde in Transmissionsmessungen des Lichts entlang der optischen Achse der Kristalle und parallel zum äußeren Magnetfeld beobachtet. Der Ursprung dieser enormen Verstärkung wurde in der resonanten Bragg-Streuung gefunden. Die bisher vorhandenen theoretische Behandlungen in diesem Bereich sind allesamt unvollständig.
Ein Erfolg versprechendes Projekt könnte darin bestehen, die im zweiten Kapitel entwickelte Simulationsmethode in einer modifizierten Version auf cholesterische Flüssigkristalle anzuwenden. Des Weiteren sollte es mit Hilfe der resonatorischen magnetochiralen Anisotropie möglich sein spezifische Informationen über die chirale Struktur von Kristallen zu erhalten, indem man Bragg Streuung an den Kristallebenen ausnützt.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik
Schlagwörter
Photonic crystal, Liquid crystal, Magneto-Optics, Photocrystallisation, Optical activity
Konferenz
Rezension
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Zitieren
ISO 690KOERDT, Clemens, 2004. Magneto-Spatial Dispersion Phenomena [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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October 1, 2004
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