Conductance of individual DNA molecules measured with adjustable break junctions

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2010
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Leitfähigkeit einzelner DNA-Moleküle gemessen mit regelbaren Bruchkontakten
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Dissertation
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Zusammenfassung

In this thesis, we described our MCBJ setup which enable us to measure the conductivity of single (or a few) molecules at different conditions, ie. in solution, in ambient or in high vacuum. We characterized the performance of setup especially in buffer solution which is not established before. The setup also enables us to monitor the change of conductivity of studied molecules during its conformational change (stretched or relaxed). With the help of this special feature, we studied the conductance of DNA molecules in two different forms, double stranded DNA and G-quadruplex. Transport properties of DNA is important mainly because its potential usage in future nano-electronics. However at present it is limited by its poor measured conductivity. In order to enhance the conductance of the metal-DNA-metal systems, we used a novel protocol to bind the DNA molecules to the gold electrodes. The terminal thymine bases are modified with protected thiol- group at 5 position of the back instead of at backbone, which allow direct coupling between π system of DNA and electrodes. Strong bindings of the DNA to fresh gold surface are observed both with microscopy and during conductance measurement with MCBJ in solution. More important, we measured a higher conductance on the 21bp DNA duplex than results reported before, 0.16 ~ 0.2 mG0 for single DNA conductance in vacuum. Moreover, we studied the conductance of a G-quadruplex with MCBJ. The G-quadruplex has stacked planes made by four guanine bases and trapped ions in the center channel, so it is prospected to have better conductance. We observed a stable conductance plateau during opening and closing the MCBJ, which may corresponds to the unfolding/refolding process of the G-quadruplex. The non-linear I-V curves are qualitatively explained by an "off-resonance tunneling" model. Besides these improvements, the conductance of DNA is still below the requirement to use DNA directly as a conductive nanowire, and its transport mechanism is still not fully understood. Further studies should be done as following: 1. In order to fully understand the transport properties of both DNA duplex and G-quadruplex, detailed knowledge about their band structures are desired. Although our IV curves do show non-linear S-shapes or asymmetric, but quantitative estimate of band structure are impossible because of the thermal fluctuations. This can be realized by doing the measurement at low temperature. The challenge will be modification of our MCBJ setup to fit in the low temperature chamber. The whole setup may need to be redesigned. 2. During opening and closing of the MCBJ, the molecules in the junction, DNA duplex or G-quadruplex, are stretched and further denatured. However, the stretch processes of both molecules under external forces are not well known yet. There is no experimental report on the structure of these stretched molecules. Results from computer simulations are also limited and need to be verified. Moreover in our experiment, we do see some difference on the open-close curves measured in solution and in vacuum, i.e. the long stable plateau measured with dsDNA in solution vanished when measured in vacuum. This difference is attributed to the different stretch process of DNA in solution and in vacuum. So in order to understand the measurement results with MCBJ more quantitatively, we need more knowledge about the stretched structure of molecules (DNA duplex or G-quadruplex) both in solution and in vacuum. 3.In our G-quadruplex sample, the thiol functionality is attached on the terminal thymine bases, which is not part of quartet plane. So electrons from gold electrodes are not directly coupled to the π system of G-quadruplex. In future studies, it is desired to attach thiol functionality to the guanine bases. Only by this way, a good contact in the meaning of conductance measurement between G-quadruplex and gold electrodes can be established, so that we can probe the intrinsic transport properties of G-quadruplex without hindrance by the contact resistance. 4. In our experiments, the G-quadruplex sample has only 22 bases and contains three stacked quartet planes. It is needed to measure the dependence of conductance on the length of G-quadruplex, i.e. more quartet planes. More particular, we can measure the conductance of a G-wire, which is intermolecular G-quadruplex and can have length up to micrometers, by using micro-fabricated electrodes. If the conductance is good enough, it can be directly integrated into nanoelectronic circuits

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

In dieser Arbeit haben wir unseren MCBJ-Aufbau beschrieben, der es uns erlaubt die Leitfähigkeit einzelner (oder weniger) Moleküle bei unterschiedlichen Bedingungen, z.B. in Lösung, unter Umgebungsbedingungen oder im Hochvakuum zu messen. Wir charakterisierten die Leistungsähigkeit des Aufbaus insbesondere in Pufferlösung, was zuvor noch nicht geschehen war. Der Aufbau ermöglicht es uns auch die Änderung der Leitfähigkeit der untersuchten Moleküle während ihrer Konformationsänderung (gestreckt oder entspannt) aufzuzeichnen. Mit dieser speziellen Methode untersuchten wir die Leitfähigkeit von DNA-Molekuelen in zwei unterschiedlichen Formen, Doppelstrang-DNA und G-Quaduplex-DNA. Die Transporteigenschaften der DNA sind vor allem wegen ihres potentiellen Einsatzes in der künftigen Nanoelektronik wichtig. Allerdings sind die Möglichkeiten zur Zeit begrenzt durch den geringen Leitwert, der in Messungen solcher Strukturen gefunden wird. Um die Leitwerte der Metall-DNA-Metallsysteme zu verbessern benutzen wir ein neues Protokoll um die DNA-Moleküle an die Goldelektroden zu binden. Die Thyminbasen am Ende sind mit geschützten Thiolgruppen bei Position 5 verankert statt am Rückgrat, was eine direkte Kopplung zwischen Pisystem der DNA und Elektroden erlaubt. Starke Bindungen der DNA an frische Goldoberflächen werden sowohl unter dem Mikroskop als auch bei der Leitwertmessung mittels MCBJ in Lösung beobachtet. Ein wichtiges Ergebnis ist, dass unsere Messungen höhere Leitfähigkeiten bei der 21bp (basenpaarlangen) Doppel-DNA ergaben als in früheren Berichten, 0.16 ~ 0.2 mG0 für die Leitfähigkeit einzelner DNA im Vakuum. Desweiteren untersuchten wir die Leitfähigkeit eines G-Quadruplexes mittels MCBJ. Der G-Quadruplex besteht aus gestapelten Ebenen definiert durch vier Guaninbasen, die im zentralen Kanal ein Ion einschließen, wodurch man eine höhere Leitähigkeit erwartet. Wir erhielten ein stabiles Leitwertsplateau während des Öffnens und Schließens des MCBJ, welches dem Faltungs-/Entfaltungsprozess des G-Komplexes entsprechen könnte. Die nichtlinearen I-V-Kurven lassen sich qualitativ durch ein "off-resonance"-Tunnelmodell beschreiben. Trotz dieser Verbesserungen ist die Leitfähigkeit der DNA immer noch unter der Anforderung um DNA direkt als leitenden Nanodraht zu verwenden und der Transportmechanismus ist noch immer nicht gut verstanden. Weitere Studien sollten wie folgt durchgeführt werden: 1. Um die Transporteigenschaften des DNA-Doppelstrangs und des G-Quadruplexes vollsÄndig zu verstehen, ist eine detaillierte Kenntnis ihrer Bandstruktur notwendig. Obwohl unsere IV-Kurven nichtlineare S-Form oder eine Asymmetrie zeigen, ist dennoch eine quantitative Abschätzung der Bandstruktur aufgrund von thermischen Fluktuationen unmöglich. 2. Waehrend des Öffnens und Schließens der MCBJs werden die Moleküle im Kontakt, Doppel-DNA oder G-Quadruplex, gestreckt und weiter denaturiert. Der Dehnungsprozess beider Moleküle unter äußeren Kräften ist aber bislang noch nicht gut verstanden. Es gibt noch keinen experimentellen Bericht über die Struktur dieser gedehnten Moleküle. Die Ergebnisse von Computersimulationen sind auch begrenzt und müssen verifiziert werden. Außerdem sehen wir in unserem Experiment einige Unterschiede zwischen den Öffnungs-Schließ-Kurven gemessen in Lösung und im Vakuum, z.B. verschwand das lange stabile Plateau, das mit Doppelstrang-DNA in Lösung gemessen wurde bei der Messung im Vakuum. Dieser Unterschied wird dem unterschiedlichen Dehnungsprozess der DNA in Lösung und im Vakuum zugerechnet. Um also die Messergebnisse mit MCBJ quantitativer zu verstehen, brauchen wir ein genaueres Wissen über die gedehnte Struktur der Moleküle (Doppel-DNA oder G-Quaduplex) in Lösung und in Vakuum. 3. In unserer G-Quadruplexprobe ist die Thiolfunktionalität an die Thymineendbase angehängt, die nicht Teil der Quartettfläche ist. Elektronen der Goldelektrode sind also nicht direkt mit dem Pisystem des G-Quadruplexes gekoppelt. In künftigen Experimenten wäre es wünschenswert die Thiolfunktionalität an die Guaninbase anzuknüpfen. Nur so kann ein guter Kontakt im Sinne einer Leitwertmessung zwischen G-Quadruplex und Goldelektrode zustande kommen, um die intrinsischen Transporteigenschaften des G-Quadruplexes ohne Verfälschung durch den Kontaktwiderstand zu messen. 4. In unserem Experiment besteht die G-Quadruplexprobe aus nur 22 Basen und enthält gestapelte Quartettebenen. Um die Abhängigkeit der Leitfähigkeit von der Länge des G-Quadruplexes zu messen, werden z.B. mehr Quartettebenen benötigt. Im Besonderen können wir die Leitfähigkeit eines G-Drahtes durch die Verwendung mikrofabrizierter Elektroden messen, der zwischenmolekularer G-Quadruplex ist und Laengen bis in den Micrometerbereich haben kann. Wenn die Leitfaehigkeit gut genug ist, kann er direkt in Nanoschaltungen integriert werden.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik
Schlagwörter
regelbare Bruchkontakte, DNA conducatance MCBJ
Konferenz
Rezension
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Zitieren
ISO 690LIU, Shoupeng, 2010. Conductance of individual DNA molecules measured with adjustable break junctions [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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May 31, 2010
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