Theory of microrheology in complex fluids

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Zusammenfassung

The investigation of local viscoelastic properties of biological samples is of interest for both fundamental research on mechanical rigidity of cells [SSV+10] as well as the understanding of cancer [SVF+16; BNA09]. One method for these investigations is microrheology, where one puts the rheometer into the sample rather than the sample into the rheometer as in classical rheology. The measurement device for microrheology is a set of microscopic beads, which are immersed in the sample. The measurement itself consists of the observation of these probe particles under thermal motion only (passive microrheology) or under additional external fields like magnets or optical tweezers (active microrheology). There are, however, still open questions on how to relate the motion of the probe to the viscoelastic properties in complex liquids [Zia18], which consist of a simple liquid, the solvent, with suspended particles or polymers.

In this thesis a theoretical description of active microrheology in two model systems for complex fluids is studied: a colloidal glass and a dilute suspension of active, self-propelled particles. For the colloidal glass, mode-coupling theory (MCT) is employed to describe constant- force microrheology [GAPF16] and the resulting equations of motion are solved numerically. This allows the investigation of the delocalization transition, which separates the regime of an elastic response of the probe from the regime with a viscous response above a critical force. The critical behavior is studied analytically and numerically, supported by the analysis of schematic models and simulations. A comparison with an experiment reveals dynamic heterogeneities in the motion of the probe, which can be connected to a bimodal structure of the van Hove function. For the dilute suspension of active particles, an expansion of the pair correlation function is used to describe constant velocity active microrheology with a spheroidal probe. In this case, an increase of the friction coefficient of the probe is found for oblate spheroids at large activities, while for prolate spheroids the friction coefficient is reduced beyond the value in a pure solvent.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

Die Untersuchung von viskoelastischen Eigenschaften von biologischen Proben ist sowohl für die Grundlagenforschung zur mechanischen Festigkeit von Zellen [SSV+10], als auch bei der Krebsforschung [SVF+16; BNA09] von Interesse. Eine Methode für diese Untersuchungen ist Mikrorheologie, wo das Rheometer in die Probe, statt die Probe ins Rheometer gebracht wird. Als Messgerät für Mikrorheologie dienen mikroskopisch große Kügelchen (sog. Probenteilchen), die in die zu untersuchende Probe gegeben werden. Die Messung besteht darin, die Bewegung der Probenteilchen ohne (passive Mikrorheologie) oder mit externen Feldern wie Magnetfeldern oder optischen Pinzetten (aktive Mikrorheologie) zu beobachten. Allerdings ist die Frage, wie Bewegung der Teilchen mit den viskoelastischen Eigenschaften von komplexen Flüssigkeiten in Verbindung gebracht werden können noch nicht vollständig geklärt [Zia18]. Eine komplexe Flüssigkeit besteht aus einer einfachen Flüssigkeit, dem Lösungsmittel, in dem weitere Teilchen oder Polymere gelöst oder suspendiert sind.

In dieser Arbeit wird die theoretische Beschreibung von aktiver Mikrorheologie in zwei Modellsystemen für komplexe Flüssigkeiten untersucht: einem kolloidalen Glas und einer verdünnten Suspension von aktiven Teilchen. Für das kolloidale Glas wird Modenkopplungstheorie (MCT) verwendet, um Mikrorheologie mit konstanter Kraft zu beschreiben. Die zugehörigen Bewegungsgleichungen werden numerisch gelöst. Dies erlaubt die Analyse des Delokalisationsübergangs, der den Bereich eines elastischen Verhaltens des Probenteilchens von dem Bereich eines viskosen Verhaltens oberhalb einer kritischen Kraft trennt. Das kritische Verhalten wird analytisch und numerisch untersucht, unterstützt durch die Analyse von schematischen Modellen und Simulationen. Der Vergleich mit einem Experiment zeigt dynamische Heterogenitäten in der Bewegung des Probenteilchens, die mit einer bimodalen Struktur der van Hove Funktion in Verbindung gebracht werden können. Für die verdünnte Suspension aktiver Teilchen wird eine Entwicklung der Paarkorrelationsfunktion verwendet, um aktive Mikrorheologie mit konstanter Geschwindigkeit und einem Ellipsoid als Probenteilchens zu beschreiben. In diesem Fall erhöht sich der Reibungskoeffizient eines oblaten Probenteilchens für große Aktivität, während er sich für prolate Probenteilchen reduziert. Dieser Wert kann sogar unterhalb des Wertes liegen, den die Probe im reinen Lösungsmittel hätte. Eine ausführliche deutsche Zusammenfassung findet sich in Kapitel 10 dieser Arbeit.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik
Schlagwörter
rheology, microrheology, active microrheology, glass transition, colloids, colloidal glass, hard sphere colloids, mode-coupling theory, delocalization transition, critical force, bifurcation analysis, scaling laws, schematic models, heterogeneous dynamics, active brownian particles
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ISO 690GRUBER, Markus, 2019. Theory of microrheology in complex fluids [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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Prüfungsdatum der Dissertation
July 15, 2019
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Konstanz, Univ., Diss., 2019
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