Untersuchung von massenselektierten Clustern mittels VUV-Lasern : Photoelektronenspektroskopie massenselektierter Cluster mit Lasern extrem kurzer Wellenlänge

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2008
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Photoelectron Spectroscopy of Mass Selected Clusters with Vacuum Ultraviolet Lasers
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Dissertation
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Zusammenfassung

Experimentelle Untersuchungen an kleinsten Teilchen aus einigen 10 oder 100 Atomen erfordern eine akkurate Massenseparation vor der Messung, da sich ihre Eigenschaften dieser Cluster mit jedem zusätzlichen Atom ändern können. Um dies zu gewährleisten, werden solche Experimente meist an gepulsten Ionenstrahlen durchgeführt. Eine sehr aussagekräftige Methode zur Strukturbestimmung ist die Photoelektronenspektroskopie, die aber an Ionenstrahlen nur mittels Lasern durchgeführt werden kann. Die Targetdichten in Ionenstrahlen entsprechen denen eines Ultrahochvakuums; nur sehr intensiven Lichtquellen erlauben damit die Durchführung dieser Experimente.
Kommerzielle Laser liefern zwar ausreichend hohe Intensitäten für die Photoelektronenspektroskopie an massenselektierten Clusterionenstrahlen. Jedoch sind ihre Photonenenergien viel geringer als bei der Standard-Photoelektronenspektroskopie der Oberflächenphysik. Typische Energien für kommerzielle Laser mit 4,66 eV (Nd:YAG Laser) und 6,4 eV (ArF Excimer-Laser) liegen weit unterhalb der Photonenenergien der Heliumlampe (24 eV) oder einer Röntgenquelle (Al bei 1,4 keV). Es gab also bislang keine Photoelektronenspektren des gesamten Valenzbandes von Clustern oder gar von Innerschalenspektren (XPS).
In der vorliegenden Arbeit werden zwei experimentelle Aufbauen beschrieben bei denen versucht wird, Photoelektronenspektroskopie an massenselektierten Clustern mit höherer Photonenenergie durchzuführen. Im ersten Experiment wurde ein Versuchsaufbau konstruiert und eingesetzt, der sich an der bisherigen, mit einem ArF Excimer-Laser betriebenen Apparatur anlehnt. Ein neuer, für dieses Experiment beschaffter F2-Excimerlaser produziert intensive VUV-Lichtpulse bei einer Photonenenergie von 7,9 eV. Dies bedeutet eine um 2,5 eV höhere Photonenenergie und erlaubt einen erheblich tieferen Einblick in die Valenzbandstruktur der Cluster.
Allerdings stellen Experimente bei diesen kurzen Wellenlängen besondere Anforderungen an den experimentellen Aufbau, da sich die Laserstrahlung nicht mehr durch Luft ausbreitet und ein sehr hoher Untergrund an durch sekundäre Prozesse erzeugten Elektronen auftritt. In Rahmen dieser Arbeit ist es gelungen, in Europa erstmalig Spektren mit dieser hohen Photonenenergie aufzuzeichnen. Erste Daten wurden an Wolframsulfid Clustern gewonnen.
Im zweiten Experiment wird ein gänzlich neuer Weg beschritten. Als Lichtquelle wird ein Freie-Elektronen-Laser eingesetzt, der Lichtpulse bis in den Röntgenbereich erzeugen kann. Im Rahmen der Doktorarbeit wurde in Zusammenarbeit mit der Clusterkollaboration am Freie-Elektronen-Laser FLASH in Hamburg ein neues Experiment aufgebaut. Dieses ermöglichte erstmalig Innerschalenspektren an massenselektierten Clustern aufzunehmen. Erste Daten wurden am 5d Orbital von Bleiclustern mit einer Photonenenergie von 38 eV gewonnen. An den Bleiclustern wurde ein Metall-Nichtmetall Übergang bei einer Größe von 19 Atomen gefunden.
Die Ergebnisse zeigen, dass die Innerschalenspektroskopie ein neuen, unabhängigen Zugang zu elektronischen und geometrischen Struktur der Cluster erlaubt.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

The properties of small particles consisting of a few tens to some hundred atoms strongly depend on the number of atoms. Therefore an accurate mass separation before investigating the clusters is mandatory. Experimentally, this is generally achieved by means of a pulsed ion beam. A reliable method to determine the geometric and electonic structure is the photoelectron spectroscopy. For photoelectron spectroscopy on ion beams, a laser needs to be used. The target density of cluster ion beams resembles the conditions of ultra high vacuum. Only light sources of high intensity permit the realization of these experiments.
Commercial lasers can provide a high photon flux for photoelectron spectroscopy of mass separated cluster ion beams. However, their photon energies are much lower than for standard photoelecton spectroscopy in surface science. Typical energies for commercial lasers of 4.66 eV (Nd:YAG laser) and 6.4 eV (ArF Excimer) are below the photon energies of a helium lamp (24 eV) or an x-ray source (Al: 1.4 keV). Photoelectron spectra of the complete valence band or inner shells of mass selected clusters have not been conducted up to now due to these restrictions.
The present work describes two experimental setups for photoelectron spectroscopy on mass separated clusters with higher photon energy. The apparatus for the first experiment was constructed based on experiences with an already existing setup, which used an ArF Excimer laser. A new F2 excimer laser was purchased for this experiment and generates strong VUV light pulses with a photon energy of 7.9 eV. This allows for a photon energy which is about 2.5 eV higher and makes a significantly deeper insight into the valence band structure of clusters possible.
However, experiments with short wavelength make high demands on the experimental setup: the laser beam cannot penetrate air and produces a high background noise level by secondary processes, which generate electrons. Within this work, spectra with such a high photon energy were recorded first-time in Europe. Leadoff data were obtained from tungsten sulfide clusters.
The second experiment pioneered a complete new path in photoelectron spectroscopy on clusters. A free electron laser was used as radiation source, providing pulses up to the x-ray range. Within the scope of this thesis and in cooperation with the cluster collaboration, a new experimental setup was assembled at the free electron laser FLASH in Hamburg. This apparatus allowed the recording of first-time inner shell spectra of mass separated clusters. Pioneering data were obtained from the 5d orbital of lead cluster anions with a photon energy of 38 eV. For lead clusters a metal-to-insulator transition was found at a cluster size of 19 atoms.
These results reveal inner shell spectroscopy as a new, independend access to the electronic and geometric structure of clusters.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik
Schlagwörter
Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie, Bleicluster, Molybdänsulfidcluster, Wolframsulfidcluster, cluster, VUV photoelectron spectroscopy, free electron laser, lead cluster, tungsten sulfide cluster
Konferenz
Rezension
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Zitieren
ISO 690FISCHER, Tim, 2008. Untersuchung von massenselektierten Clustern mittels VUV-Lasern : Photoelektronenspektroskopie massenselektierter Cluster mit Lasern extrem kurzer Wellenlänge [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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July 18, 2008
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