Untersuchung von massenselektierten Clustern mittels VUV-Lasern : Photoelektronenspektroskopie massenselektierter Cluster mit Lasern extrem kurzer Wellenlänge

Abstract

Experimentelle Untersuchungen an kleinsten Teilchen aus einigen 10 oder 100 Atomen erfordern eine akkurate Massenseparation vor der Messung, da sich ihre Eigenschaften dieser Cluster mit jedem zusätzlichen Atom ändern können. Um dies zu gewährleisten, werden solche Experimente meist an gepulsten Ionenstrahlen durchgeführt. Eine sehr aussagekräftige Methode zur Strukturbestimmung ist die Photoelektronenspektroskopie, die aber an Ionenstrahlen nur mittels Lasern durchgeführt werden kann. Die Targetdichten in Ionenstrahlen entsprechen denen eines Ultrahochvakuums; nur sehr intensiven Lichtquellen erlauben damit die Durchführung dieser Experimente.Kommerzielle Laser liefern zwar ausreichend hohe Intensitäten für die Photoelektronenspektroskopie an massenselektierten Clusterionenstrahlen. Jedoch sind ihre Photonenenergien viel geringer als bei der Standard-Photoelektronenspektroskopie der Oberflächenphysik. Typische Energien für kommerzielle Laser mit 4,66 eV (Nd:YAG Laser) und 6,4 eV (ArF Excimer-Laser) liegen weit unterhalb der Photonenenergien der Heliumlampe (24 eV) oder einer Röntgenquelle (Al bei 1,4 keV). Es gab also bislang keine Photoelektronenspektren des gesamten Valenzbandes von Clustern oder gar von Innerschalenspektren (XPS).In der vorliegenden Arbeit werden zwei experimentelle Aufbauen beschrieben bei denen versucht wird, Photoelektronenspektroskopie an massenselektierten Clustern mit höherer Photonenenergie durchzuführen. Im ersten Experiment wurde ein Versuchsaufbau konstruiert und eingesetzt, der sich an der bisherigen, mit einem ArF Excimer-Laser betriebenen Apparatur anlehnt. Ein neuer, für dieses Experiment beschaffter F2-Excimerlaser produziert intensive VUV-Lichtpulse bei einer Photonenenergie von 7,9 eV. Dies bedeutet eine um 2,5 eV höhere Photonenenergie und erlaubt einen erheblich tieferen Einblick in die Valenzbandstruktur der Cluster.Allerdings stellen Experimente bei diesen kurzen Wellenlängen besondere Anforderungen an den experimentellen Aufbau, da sich die Laserstrahlung nicht mehr durch Luft ausbreitet und ein sehr hoher Untergrund an durch sekundäre Prozesse erzeugten Elektronen auftritt. In Rahmen dieser Arbeit ist es gelungen, in Europa erstmalig Spektren mit dieser hohen Photonenenergie aufzuzeichnen. Erste Daten wurden an Wolframsulfid Clustern gewonnen.Im zweiten Experiment wird ein gänzlich neuer Weg beschritten. Als Lichtquelle wird ein Freie-Elektronen-Laser eingesetzt, der Lichtpulse bis in den Röntgenbereich erzeugen kann. Im Rahmen der Doktorarbeit wurde in Zusammenarbeit mit der Clusterkollaboration am Freie-Elektronen-Laser FLASH in Hamburg ein neues Experiment aufgebaut. Dieses ermöglichte erstmalig Innerschalenspektren an massenselektierten Clustern aufzunehmen. Erste Daten wurden am 5d Orbital von Bleiclustern mit einer Photonenenergie von 38 eV gewonnen. An den Bleiclustern wurde ein Metall-Nichtmetall Übergang bei einer Größe von 19 Atomen gefunden.Die Ergebnisse zeigen, dass die Innerschalenspektroskopie ein neuen, unabhängigen Zugang zu elektronischen und geometrischen Struktur der Cluster erlaubt.