Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation

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Datum
2002
Autor:innen
Hettich, Christian
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Kohärente optische Dipol-Kopplung von zwei einzelnen Molekülen
Forschungsvorhaben
Organisationseinheiten
Zeitschriftenheft
Publikationstyp
Dissertation
Publikationsstatus
Published
Erschienen in
Zusammenfassung

Zentraler Gegenstand dieser Arbeit waren zwei einzelne
Terrylen-Moleküle, die in einem p-Terphenyl-Nanokristall so nahe
beieinander saßen, dass sie starke Dipol-Dipol-Wechselwirkung
zeigten.

Eine neuartige Mikroskopie-Methode, die 'Stark-Mikroskopie',
erlaubt es, die Position von Molekülen, die in einem Festkörper
eingelagert sind, mit einer Präzision im Nanometerbereich zu
bestimmen. Dazu wird ein räumlich stark inhomogenes elektrisches
Feld erzeugt, in dem die Resonanzfrequenz eines einzelnen Moleküls
aufgrund der Stark-Verschiebung ortsabhängig ist. Aus dieser
Ortsabhängigkeit kann die Position des Moleküls gewonnen werden.

Im Rahmen der Mikroskopie-Messungen wurden die beiden eng
benachbarten Moleküle entdeckt. Spektroskopische Untersuchungen
des Molekülpaars zeigten für niedrige Anregungsintensitäten zwei
Resonanzlinien, für hohe Intensitäten tauchte dazwischen eine
dritte auf. Bei Anregung über diese Resonanz wurde in der
Photonen-Statistik der Fluoreszenz die Bündelung (bunching) von
Photonen nachgewiesen. Damit konnte die mittlere Resonanz
eindeutig einem Zwei-Photonen-Übergang zugeordnet werden, bei dem
beide Moleküle gleichzeitig angeregt werden.

Das beobachtete Anregungsspektrum und seine Abhängigkeit von der
Laserintensität konnte mit einem an das Experiment angepassten
Master-Gleichungs-Formalismus beschrieben werden. Ein Vergleich
von Experiment und Theorie zeigte, dass es sich bei dieser
Wechselwirkung um eine starke Kopplung handelte.

Durch die Charakterisierung der Dipol-Dipol-Wechselwirkung ist
klar geworden, dass beide Moleküle zu den äußeren Resonanzen
beigetragen haben. Die Erkenntnisse aus der spektroskopischen
Untersuchung machten es jedoch möglich, das
Stark-Verschiebungssignal für die einzelnen, ungekoppelten
Moleküle zu rekonstruieren. Erst dadurch konnte der Abstand
zwischen den Molekülen zu 12 ± 2 nm bestimmt werden.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

The central objects in this thesis were two terrylene molecules
embedded in a p-terphenyl nanocrystal which were so close to each
other that their dipole-dipole interaction was significant.

A novel microscopy technique allows to determine the positions of
dye molecules embedded in a solid with an unprecedented accuracy.
Here a voltage is applied to a micro-electrode, generating a
spatially inhomogeneous electric field. Then the host containing
the dye molecules is raster scanned through this field, recording
at each pixel the Stark shift of the molecules under study. From
this information the positions of the molecules can be determined
if the electric field distribution is known.

During a Stark microscopy measurement two molecules were found to
be extremely close together. Detailed investigations showed that
at high laser powers an additional resonance appeared near the
centre between the two original resonances. When the system is
excited via the central resonance the fluorescence showed a
bunching of photons in the autocorrelation function. These
findings establish in an unambiguous manner that the central
resonance stems from a two-photon transition whereby both
molecules are excited simultaneously.The observations were
described theoretically using a master-equation formalism which
was adapted to the experiment. Using this theory the fluorescence
excitation spectrum of the coupled system and its dependence on
the excitation intensity could be described very well. A
comparison of theory and experiment showed that the interaction
was in the strong coupling regime.

After the characterisation of the dipole-dipole interaction it was
clear that the two outer resonances are simultaneously assigned to
both molecule. Taking advantage of the spectroscopic analysis it
was possible to reconstruct the Stark shift of the uncoupled
molecules. From this the relative positions of the molecules could
be determined with nanometre accuracy.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik
Schlagwörter
single molecule spectroscopy, microscopy, dipole-dipole interaction, quantum optics, Stark effect
Konferenz
Rezension
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Zitieren
ISO 690HETTICH, Christian, 2002. Coherent Optical Dipole Coupling of Two Individual Molecules at Nanometre Separation [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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December 13, 2002
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