Mikroskopische Prozesse am Glasübergang einer binären paramagnetischen 2D-Kolloidsuspension : lokal-dichteoptimierte Kristallit-Cluster
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Um den Glasübergang (GT) zu studieren, wurde eine zweidimensionale (2D) binäre paramagnetische PMMA Kolloidmischung untersucht. Die Monolage bildete sich aus, weil die Teilchen an eine vollkommen flach eingestellte Wasser-Luft-Grenzfläche sedimentierten. Von den ca. 100000 Kolloiden wurden die zeitabhängigen Positionen von etwa 1000 Teilchen videomikroskopisch beobachtet. Mit einem von außen veränderbaren Magnetfeld B, senkrecht zur Wasser-Luft-Grenzfläche angelegt, wechselwirkten die Kolloide über ein repulsives 1/r^3 Dipol-Potential. Das System wird durch einen Wechselwirkungsparameter Gamma beschrieben, der proportional zu B^2/kT ist. Danach entspricht Gamma einer von B abhängigen inversen Systemtemperatur Tsys. - Für verschiedene Tsys wurden radiale Paar-Verteilungsfunktionen und mittlere quadratische Verschiebungen gemessen und mit denen anderer Glasbildner verglichen. Somit wurde das hier benutzte System als 2D Glas identifiziert. Änderungen der Teilchenanordnungen wurden mit 3-Punktkorrelationsfunktionen und mit Dreiecken der zueinander nächsten Nachbarteilchen betrachtet. Für die vier 3-Teilchenkombinationen der großen und kleinen Kolloide wurde jeweils ein lokal-dichteoptimiertes gleichschenkliges Dreieck, die sogenannten Elementardreiecke, gefunden. Für hohe Tsys und zunehmende Wartezeiten neigen gleiche Elementardreiecke dazu, sich zu Kristallit-Clustern zusammenzulagern, bzw. diese Kristallit-Cluster wiederum, Multi-Kristallit-Cluster zu bilden. Die 2D Packung der Dreiecke der zueinander nächsten Nachbarteilchen wurde zeitabhängig und für verschiedene Tsys untersucht. Die Beobachtungen führten auf das Konzept lokal-dichteoptimierter Kristallit-Cluster, das den GT als Perkolation lokal-dichteoptimierter Elementardreiecke erklärt, wobei das System über die lokal-dichteoptimierten Kristallit-Cluster stabilisiert wird. Zwischen den Kristallit-Clustern liegen ungeordnete, voneinander getrennte Gebiete, deren strukturelle Relaxationen eingefroren sind.
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For studying the glass transition (GT), a two-dimensional (2D) binary mixture of paramagnetic PMMA colloids was investigated. The monolayer came up since particles were accumulated at the completely flat water-air interface due to gravity. From the approximately 100,000 colloids, the time-dependent particle positions of about 1000 were observed by video-microscopy. Using an externally tuneable magnetic field, B, applied perpendicular to the water-air interface, the colloidal particles interacted by a repulsive 1/r^3 dipole potential. The system is characterized by an interaction parameter, Gamma, proportional to B^2/kT. From this relationship, Gamma corresponds to an inverse system temperature, Tsys, tuneable by B. - For different Tsys, radial pair correlation functions and mean squared displacements were calculated and compared with other glass formers. This is how the system used here has been identified as a 2D glass. Changes of the local particle arrangements were considered as well, e.g. by 3-point correlation functions and by a construction of triangles of nearest neighbouring particles. For the four 3-particle combinations of the big and small colloids, the so called elementary triangles, of local density-optimised isosceles triangles were found. At high Tsys and for increasing waiting time, the elementary triangles of the same 3-particle combination tended to aggregate into crystallite-clusters. In addition, these crystallite-clusters tended to form multi-crystallite-clusters. The 2D packing of triangles of nearest neighbouring particles and their structural relaxations were investigated time-dependently and at different Tsys. These observations led to the concept of local density-optimised crystallite-clusters, which explains the GT as a percolation of elementary triangles, stabilised by the local density-optimised packing of the particles. In between the crystallite-clusters, disordered and spatially separated areas with frozen-in relaxations are found.
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ISO 690
KÖNIG, Hans, 2002. Mikroskopische Prozesse am Glasübergang einer binären paramagnetischen 2D-Kolloidsuspension : lokal-dichteoptimierte Kristallit-Cluster [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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