Publikation: Geometrische und elektronische Eigenschaften von Siliziumhydrid- und Kohlenstoff-Clustern : Ionenmobilität und Photoelektronenspektroskopie
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Zusammenfassung
In atomic cluster research, generally both geometric and electronic properties of clusters have to be considered. Until now, however, experiments have yielded only limited information. Usually, either the geometry or the electronic structure, but not both, can be determined. The present work is the first to successfully combine an ion mobility spectrometer (IMS, yielding a cluster's shape) with a photoelectron spectrometer (PES, yielding a cluster's electronic levels). Thus one can measure isomer-separated photoelectron spectra in a systematic way. Both the number of atoms in a cluster and their arrangement are well defined. This does not depend on the conditions inside the cluster source. The proof of principle of the new IMS/PES method was given using carbon cluster anions.
The new method would be helpful e. g. for the examination of silicon hydride mixed clusters (Si_m H_n). At silicon bulk surfaces, hydrogen adsorption strongly changes crystal structure and conductivity. It is still unknown what this means with respect to clusters. However, despite the relevance of semiconductor and nanotechnology, only few experimental research has been done considering either the geometric or the electronic structure of Si_m H_n clusters. As it has not yet been possible to apply the new IMS/PES method on these clusters, a comparison of conventional photoelectron spectra and theoretical simulated spectra is presented. Spectra habe been measured for Si_m H_n- anions, where m = 3 10 and n = 0 2. As a result, the observed clusters' structure may be concluded. Moreover it appears that for cluster anions, electron affinity plays an important role in the selection of isomers inside the source.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
Bei der Untersuchung atomarer Cluster sind sowohl die geometrischen als auch die elektronischen Eigenschaften von Interesse. Bei bisher verwirklichten Experimenten konnte im Regelfall jedoch nur entweder die Geometrie oder die elektronische Struktur eines Clusters bestimmt werden. Im Rahmen dieser Arbeit konnte erstmals eine Ionenmobilitätszelle (zur Bestimmung der Form eines Clusters) mit einem Photoelektronenspektrometer (zur Bestimmung der elektronischen Niveaus) gekoppelt werden. So ist es möglich, systematisch nach Cluster-Isomeren getrennte Photoelektronenspektren zu erhalten. Die vollständige Definiertheit der Target-Cluster sowohl bezüglich der Anzahl der Atome als auch bezüglich ihrer Anordnung ist dabei von den Einstellungen der Clusterquelle unabhängig. Die Funktion der kombinierten Ionenmobilitätsspektroskopie / Photoelektronenspektroskopie (IMS/PES) wurde anhand von Kohlenstoff-Clusteranionen demonstriert.
Ein System, zu dessen Untersuchung die neue Methode wünschenswert ist, sind Mischcluster aus Silizium und Wasserstoff (Si_m H_n). An der Silizium-Festkörper-Oberfläche wirkt sich die Anlagerung von Wasserstoff entscheidend auf die Kristallstruktur und die Leitfähigkeit aus; inwieweit sich dies auf Silizium-Cluster übertragen läßt, ist noch ungewiß. Trotz der Relevanz von Halbleiter- und Nanotechnologie ist sowohl über die geometrische als auch die elektronische Struktur der Si_m H_n - Cluster bisher noch wenig bekannt. Die Untersuchungen dieser Arbeit beziehen sich auf Si_m H_n- - Anionen mit m = 3...10, n = 0...2. Weil die Anwendung der IMS/PES auf diese Cluster noch nicht gelang, werden konventionelle Photoelektronenspektren mit theoretischen Simulationen verglichen. So kann die Geometrie der Cluster indirekt errechnet werden. Darüber hinaus zeigt sich, daß bei Clusteranionen die Elektronenaffinität erheblichen Einfluß darauf hat, welche Isomere sich in der Quelle bilden.
Fachgebiet (DDC)
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ISO 690
FROMHERZ, Roland, 2002. Geometrische und elektronische Eigenschaften von Siliziumhydrid- und Kohlenstoff-Clustern : Ionenmobilität und Photoelektronenspektroskopie [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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