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Aspects of Ligand and Electron-Acceptor Dependence of Magnetic Field Effects on Net Electron Transfer Efficiencies in Photooxidation of Ru(II)-trisbipyridyl Type Complexes

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1990

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Wolff, Hans-Joachim

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Zeitschriftenartikel
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Erschienen in

Zeitschrift für Physikalische Chemie. 1990, 169, pp. 147-158. ISSN 0323-4479

Zusammenfassung

Die heteroleptische Reihe der Komplexe Ru(bpy)n(dce)2+/3-n mit bpy = 2,2'-bipyridin, und dce = 4,4'-diethoxycarbonyl-2.2'-bipyridin, wurde im Hinblick auf die kinetischen Parameter der photochemischen Elektroneniibertragung und auf die Magnetfeldabhängigkeit der Nettoausbeute der Elektronenübertragung (ηce) für die Photoreaktion mit Methylviologen und Propylviologensulfonat (letzteres nur für n = 3) mittels ns-Laserblitzspektroskopie und kontinuierlicher Belichtungsmethoden untersucht. Während die Ladung des Elektronenakzeptors keinen Einfluss auf den Magnetfeldeffekt auf ηce hatte, bewirkte die Variation der Liganden eine streng lineare Zunahme (bezüglich n) des Magnetfeldeffektes auf kbet, die effektive Geschwindigkeitskonstante der Elektronen-Rückübertragung im primären Redox-Paar. Die physikalische Bedeutung dieser Beobachtungen wird im Rahmen eines kürzlich entwickelten magnetokinetischen Modells diskutiert.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

The heteroleptic series of Ru(bpy)n(dce)2+/3-n,with bpy = 2,2'-bipyridine, and dce = 4,4'diethoxycarbonyl-2,2'-bipyridine, has been investigated for the kinetic parameters of photo electron transfer, and for the magnetic field dependence of the net electron transfer efficiency (ηce) in photooxidations with methylviologen and propylviologen sulfonate (the latter only in the case n = 3) using ns-laser-flash spectroscopy and stationary illumination methods. Whereas the electric charge of the electron acceptor had no influence on the magnetic field effect on ηce, the variation of ligands was found to result in a strictly linear (with n) increase of the magnetic field effect on kbet, the effective rate constant of backward electron transfer in the primary redox pair. The physical implications of these observations with respect to a previously developed magnetokinetic model are discussed.

Fachgebiet (DDC)
540 Chemie

Schlagwörter

Photo electron transfer, Magnetic field effects, Spin-orbit coupling

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ISO 690WOLFF, Hans-Joachim, Ulrich STEINER, 1990. Aspects of Ligand and Electron-Acceptor Dependence of Magnetic Field Effects on Net Electron Transfer Efficiencies in Photooxidation of Ru(II)-trisbipyridyl Type Complexes. In: Zeitschrift für Physikalische Chemie. 1990, 169, pp. 147-158. ISSN 0323-4479
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