Structural Dynamics in the Charge Density Wave Compound 1T-TaS2

Abstract

Die vorliegende Diplomarbeit beschäftigt sich mit der strukturellen Dynamik von Charge-Density-Wave (CDW) Systemen. Aufgrund ihrer quasi niedrigen Dimensionalitat sind CDWs ideale Modellsysteme um die Wechselwirkungen von unterschiedlichen Freiheitsgraden wie Spins, Elektronen, Gitter, etc. . welche bei makroskopischen Quantenphänomenen wie Hochtemperatursupraleitung und Riesenmagnetowiderstand auftreten zu erforschen. In dieser Hinsicht sind Femtosekunden (fs) zeitaufgelöste Techniken ideale Werkzeuge um ultraschnelle Prozesse in besagten Materialen anzuregen und gleichzeitig die verschiedenen Relaxationswege und Wechselwirkungen zwischen unterschiedlichen Subsystemen nachzuverfolgen. Besonders 1T-TaS2 beherbergt eine Vielzahl von sog. korrelierten Phänomenen, angefangen vom Mott-Isolator-Zustand über Supraleitung unter Druck bis hin zur Ausbildung unterschiedlich kommensurabler CDWs. Im Folgenden werden photoinduzierte transiente Änderungen der Reflektion und Transmission von 1T-TaS2 bei verschiedenen CDW Phasen präsentiert. Im Experiment wurden unter anderem eine kohärente CDW Amplitudenmode und zwei Relaxationszeitskalen t*fast ~200 fs und *tslow ~4 ps beobachtet, welche typisch für CDW Systeme sind. Weiterhin wird die Frequenzverschiebung der Amplitudenmode und die Änderung der Relaxationszeitskalen beim Übergang von der kommensurablen zur fast-kommensurablen Phase diskutiert. Eine Grundvoraussetzung für die direkte Untersuchung der strukturellen Dynamik durch fs Elektronenbeugung ist die Verfügbarkeit von Proben mit einer Dicke von einigen zehn Nanometern, gleichzeitig aber mit lateralen Abmessungen im Bereich von mehreren hundert Mikrometern. Die Herstellung von 1T-TaS2 Proben mit einer Abmessung von 30nm × 100 µm × 100 µm wird ebenso vorgestellt wie deren Charakterisierung durch temperaturabhängige Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), Rasterelektronenmikroskopie (REM) und energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDS). Die Erzeugung von fs Elektronpulsen kann durch das kompakte Design einer Elektronenkanone ermöglicht werden. In dieser Arbeit wird die Entwicklung einer kompakten, rückseitig beleuchteten 30 kV Elektronenkanone beschrieben. Obwohl die vollständige Charakterisierung noch nicht abgeschlossen ist, werden die Haupteigenschaften der Konstruktion erläutert. Schlieslich werden direkte Messungen der Strukturdynamik von 1T-TaS2 durch fs Elektronenbeugung vorgestellt. Es zeigt sich, dass die periodische Gittermodulierung der CDW innerhalb von *tmelt ≈ 170 ± 40 fs kollabiert. Dies ist schneller ist als die Halfte der korrespondierenden Amplitudenmode und deutet daher auf einen elektronisch getriebenen Prozess hin. Der Energietransfer zu optischen Phononen findet innerhalb von *te-ph ~350 ± 50 fs statt. Die Relaxation der CDW passiert auf einer Zeitskala von *trec ~4 ps, welche identisch zum rein optisch gemessenen Wert t*slow ist. Die Relaxation des Ordnungsparamters in CDW Systemen läuft daher auf der Pikosekunden Zeitskala ab. Bei Anregeflüssen, die vergleichbar sind mit der Energie um 1T-TaS2 in den kommensurablen CDW Zustand zu heizen, wird beobachtet, dass der Phasenübergang auf der sub ps Zeitskala stattfindet. Dieses Experiment zeigt, dass komplementäre Erkenntnisse zur Erforschung von komplexen Phänomenen – wie das Schmelzen und Relaxieren des Ordnungsparamters in CDW Materialen – durch fs Elektronenbeugung gewonnen werden können.