Wasserstoff-Chemisorption an Metallclustern

Lade...
Vorschaubild
Dateien
Zu diesem Dokument gibt es keine Dateien.
Datum
2000
Autor:innen
Burkart, Stefan
Herausgeber:innen
Kontakt
ISSN der Zeitschrift
Electronic ISSN
ISBN
Bibliografische Daten
Verlag
Schriftenreihe
Auflagebezeichnung
DOI (zitierfähiger Link)
ArXiv-ID
Internationale Patentnummer
Angaben zur Forschungsförderung
Projekt
Open Access-Veröffentlichung
Open Access Green
Sammlungen
Core Facility der Universität Konstanz
Gesperrt bis
Titel in einer weiteren Sprache
Hydrogen chemisorption on metal clusters
Forschungsvorhaben
Organisationseinheiten
Zeitschriftenheft
Publikationstyp
Dissertation
Publikationsstatus
Published
Erschienen in
Zusammenfassung

The change of the electronic structure of small metal clusters upon hydrogen chemisorption is investigated by photoelectron spectroscopy of mass selected cluster anions. Generally the barrier for possible reactions between clusters may be correlated with the energy gap between the electronic ground state and the first excited state (HOMO-LUMO gap). Its quantity can be determined from photoelectron spectra. The properties of pure aluminum and gold clusters can be described by the jellium model. In this model the delocalized valence electrons are in the spherical potential of the cores. The bond of a hydrogen atom to an aluminum clusters may be characterized as covalent. For this system the jellium model is no longer an appropriate description. For the neutral Al_13H-cluster a large HOMO-LUMO gap of 1.5eV is found, indicating the extraordinarily high stability of this particle. Similar to the fullerenes it could be the building block of a new type of cluster material. The spectra of the Au_nH^- exhibit an unexpected similarity to those of the Au_n+1^- clusters. An additional H atom has almost the same effect on the photoelectron spectrum as an additional Au atom. It seems that the hydrogen atom behaves like a metal atom. Similar to aluminum clusters the bond may be characterized in fact as covalent, and there is no simple model to characterize this clusters. For small titanium clusters there is an experimental indication for a size-dependent change of the chemical nature of chemisorption. For clusters with up to four Ti atoms, adsorption of intact hydrogen molecules is the energetically preferred configuration. For clusters with five and more Ti atoms dissociative hydrogen chemisorption is the most stable configuration, forming clusters with an electronic structure similar to bulk TiH_2.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

Der Einfluss der Chemisorption von Wasserstoff auf die elektronische Struktur kleiner Metallcluster kann mit der Methode der Photoelektronen-Spektroskopie an massenselektierten Clusteranionen untersucht werden. Die Energiedifferenz zwischen Grundzustand und erstem angeregten Zustand (HOMO-LUMO-Gap) lässt sich aus den Photoelektronenspektren ermitteln. Ihre Größe ist ein Maß für die Reaktivität eines Teilchens. Für die Eigenschaften von reinen Aluminium- und Goldclustern ist das Jellium-Modell eine geeignete Beschreibung. Seine Grundlage sind freie Valenzelektronen, die sich im mittleren Potential der positiven Atomrümpfe bewegen. Die Bindung eines H-Atoms an einen Aluminiumcluster hat überwiegend kovalenten Charakter, und dieses einfache Modell verliert seine Gültigkeit. Das HOMO-LUMO-Gap von Al_13H ist mit 1,5eV besonders groß. Möglicherweise ist es ähnlich stabil wie die Fullerene und somit ein potentieller Baustein für ein neues Material. Die Chemisorption von Wasserstoff an kleinen Goldclustern liefert ein zunächst überraschendes Ergebnis. Die Valenzstruktur eines Teilchens ändert sich kaum, wenn ein Goldatom durch ein Wasserstoffatom ausgetauscht wird. Es scheint so, als ob das Elektron des Wasserstoffs hier metallischen Charakter hat. Tatsächlich ist die Bindung wie bei den Aluminiumclustern jedoch überwiegend kovalenter Natur, und es gibt kein einfaches Modell zur Beschreibung dieser Teilchen. Bei kleinen Ti-Clustern findet ein fundamentaler Übergang der Art der Chemisorption von Wasserstoff statt. An Teilchen mit weniger als fünf Ti-Atomen werden intakte Wasserstoffmoleküle angelagert. An Partikeln mit fünf und mehr Ti-Atomen wird der Wasserstoff wie im TiH_2-Festkörper atomar an die Cluster gebunden. Dieser Übergang wird durch einen Wechsel der elektronischen Struktur bei Ti_5^- begleitet.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik
Schlagwörter
metal clusters, photoelectron spectroscopy, clusters anions, hydrogen, chemisorption
Konferenz
Rezension
undefined / . - undefined, undefined
Zitieren
ISO 690BURKART, Stefan, 2000. Wasserstoff-Chemisorption an Metallclustern [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
BibTex
@phdthesis{Burkart2000Wasse-9002,
  year={2000},
  title={Wasserstoff-Chemisorption an Metallclustern},
  author={Burkart, Stefan},
  address={Konstanz},
  school={Universität Konstanz}
}
RDF
<rdf:RDF
    xmlns:dcterms="http://purl.org/dc/terms/"
    xmlns:dc="http://purl.org/dc/elements/1.1/"
    xmlns:rdf="http://www.w3.org/1999/02/22-rdf-syntax-ns#"
    xmlns:bibo="http://purl.org/ontology/bibo/"
    xmlns:dspace="http://digital-repositories.org/ontologies/dspace/0.1.0#"
    xmlns:foaf="http://xmlns.com/foaf/0.1/"
    xmlns:void="http://rdfs.org/ns/void#"
    xmlns:xsd="http://www.w3.org/2001/XMLSchema#" > 
  <rdf:Description rdf:about="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/9002">
    <dcterms:issued>2000</dcterms:issued>
    <foaf:homepage rdf:resource="http://localhost:8080/"/>
    <dcterms:title>Wasserstoff-Chemisorption an Metallclustern</dcterms:title>
    <dcterms:rights rdf:resource="https://rightsstatements.org/page/InC/1.0/"/>
    <dc:rights>terms-of-use</dc:rights>
    <void:sparqlEndpoint rdf:resource="http://localhost/fuseki/dspace/sparql"/>
    <dc:language>deu</dc:language>
    <dc:contributor>Burkart, Stefan</dc:contributor>
    <bibo:uri rdf:resource="http://kops.uni-konstanz.de/handle/123456789/9002"/>
    <dcterms:alternative>Hydrogen chemisorption on metal clusters</dcterms:alternative>
    <dcterms:hasPart rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/bitstream/123456789/9002/1/dr.pdf"/>
    <dcterms:available rdf:datatype="http://www.w3.org/2001/XMLSchema#dateTime">2011-03-24T17:52:45Z</dcterms:available>
    <dc:creator>Burkart, Stefan</dc:creator>
    <dc:date rdf:datatype="http://www.w3.org/2001/XMLSchema#dateTime">2011-03-24T17:52:45Z</dc:date>
    <dc:format>application/pdf</dc:format>
    <dspace:isPartOfCollection rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/41"/>
    <dcterms:abstract xml:lang="eng">The change of the electronic structure of small metal clusters upon hydrogen chemisorption is investigated by photoelectron spectroscopy of mass selected cluster anions. Generally the barrier for possible reactions between clusters may be correlated with the energy gap between the electronic ground state and the first excited state (HOMO-LUMO gap). Its quantity can be determined from photoelectron spectra. The properties of pure aluminum and gold clusters can be described by the jellium model. In this model the delocalized valence electrons are in the spherical potential of the cores. The bond of a hydrogen atom to an aluminum clusters may be characterized as covalent. For this system the jellium model is no longer an appropriate description. For the neutral Al_13H-cluster a large HOMO-LUMO gap of 1.5eV is found, indicating the extraordinarily high stability of this particle. Similar to the fullerenes it could be the building block of a new type of cluster material. The spectra of the Au_nH^- exhibit an unexpected similarity to those of the Au_n+1^- clusters. An additional H atom has almost the same effect on the photoelectron spectrum as an additional Au atom. It seems that the hydrogen atom behaves like a metal atom. Similar to aluminum clusters the bond may be characterized in fact as covalent, and there is no simple model to characterize this clusters. For small titanium clusters there is an experimental indication for a size-dependent change of the chemical nature of chemisorption. For clusters with up to four Ti atoms, adsorption of intact hydrogen molecules is the energetically preferred configuration. For clusters with five and more Ti atoms dissociative hydrogen chemisorption is the most stable configuration, forming clusters with an electronic structure similar to bulk TiH_2.</dcterms:abstract>
    <dcterms:isPartOf rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/server/rdf/resource/123456789/41"/>
    <dspace:hasBitstream rdf:resource="https://kops.uni-konstanz.de/bitstream/123456789/9002/1/dr.pdf"/>
  </rdf:Description>
</rdf:RDF>
Interner Vermerk
xmlui.Submission.submit.DescribeStep.inputForms.label.kops_note_fromSubmitter
Kontakt
URL der Originalveröffentl.
Prüfdatum der URL
Prüfungsdatum der Dissertation
July 18, 2000
Finanzierungsart
Kommentar zur Publikation
Allianzlizenz
Corresponding Authors der Uni Konstanz vorhanden
Internationale Co-Autor:innen
Universitätsbibliographie
Begutachtet
Diese Publikation teilen