Effective Interactions and Phase Behavior of Colloidal Monolayers in the Presence of Light-Induced Substrate Potentials

Abstract

In dieser Arbeit werden die statischen Eigenschaften und das Phasenverhaltens zweidimensionaler kolloidaler Suspensionen untersucht. Verglichen mit atomaren Systemen besitzen Kolloide zwei wichtige Eigenschaften, die sie als hervorragendes Modellsystem zur Untersuchung statistischer Phänomene auszeichnen. Einerseits sind sie groß genug, um mit optischen Methoden beobachtet zu werden, andererseits immer noch klein genug, um deutliche Brownsche Bewegung auszuführen. Daher kann das System hervorragend mit den Methoden der digitalen Videomikroskopie untersucht werden. Durch diese Methode können die Trajektorien der Partikel im Konfigurationsraum experimentell bestimmt werden. Dies ist der wesentliche Vorteil kolloidaler Systeme gegenüber den atomaren, in denen meist nur gemittelte Größen wie der Strukturfaktor gemessen werden können.Aus den gemessenen Trajektorien einer kolloidalen Monolage auf einem homogenen Substrat ermitteln wir zuerst die Paarkorrelationsfunktion und daraus das effektive Paarpotential. Gegenüber früheren Experimenten sind wir in der Lage mittels der computergesteuerten optischen Pinzette Messungen bei unterschiedlicher Dichte durchzuführen und dabei die Verwendung derselben Partikel und derselben Salzkonzentration zu garantieren. Dadurch werden systematische Untersuchungen der Abhängigkeit des Paarpotentials von der Partikeldichte ermöglicht. Es wird ein Einfluß der Dichte auf die Form des effektiven Paarpotentials beobachtet werden. Diese Abhängigkeit des effektiven Paarpotentials ist ein direkter Nachweiß von Mehrteilchenkräften. Wir präsentieren eine Erklärung dieses Effekts, welche im wesentlichen auf die makroionischen Abschirmung zurückgeht.Mehrteilchenwechselwirkungen existieren in einer Vielzahl physikalischer Systeme, wurden aber bis jetzt in kolloidalen Suspensionen nur wenig beachtet. Durch ein Experiment, in dem zwei Partikel in einer linienförmigen optischen Pinzette gehalten werden, können wir durch das kontrollierte Annähren eines dritten Teilchens zum ersten Mal das Dreiteilchenpotential zwischen drei geladenen kolloidalen Teilchen bestimmt werden. Die Stärke und Reichweite des gemessenen Dreiteilchenpotentials ist in derselben Größenordnung wie das Paarpotential. Die experimentellen Ergebnisse werden durch numerische Potentialberechnung gestützt.Nach diesen Experimenten zur Untersuchung des Verhaltens kolloidaler Monolagen auf homogenen Substraten erweitern wir den experimentellen Aufbau, um auch die Auswirkungen eines räumlich inhomogenen Substratpotentials studieren zu können. Statt einer topologischen Struktur modellieren wir in dieser Arbeit das Substratpotential durch ein Interferenzgitter. Analog zu optischen Pinzetten wirkt auch in diesem Fall die Intensitätsverteilung des Lichts eine Kraft auf die Partikel aus. Das so gewonnene Lichtpotential ist deutlich flexibler als eine topologische Struktur, da sich die Potentialstärke direkt durch die Lichtintensität variieren läßt.Zuerst wird ein periodisches eindimensionales Lichtpotential modelliert. Im Falle kommensurabler Partikeldichten kann der Effekt des lichtinduzierten Gefrieren und Schmelzens reproduziert werden. Durch systematische Messungen wird dann das Phasendiagramm dieses interessanten Schmelzprozesses ermittelt. Daraufhin wird die Periodizität des Lichtpotentials verdoppelt während die Partikeldichte konstant bleibt. Dieses System zeigt ein ähnliches Phasenverhalten, jedoch wird bei hohen Potentialstärken eine neue smektische Phase zwischen Flüssigkeit und Kristall beobachtet. Die Bedeutung der thermischen Fluktuationen für die Reichweite des Paarpotentials wird analysiert und eine qualitative Erklärung des lichtinduzierten Gefrieren und Schmelzens wird in Hinsicht auf die freie Energie des Systems gegeben.Der nächste Schritt besteht daraus, das eindimensional periodische Substratpotential, welches in atomaren Systemen nur selten vorgefunden wird, durch das häufig anzutreffende hexagonale Potential zu ersetzen. Auch in diesem Fall beschränken wir unsere experimentellen Untersuchungen auf kommensurable Partikeldichten. Für große Potentialperioden beobachtet man, daß mehrere Partikel in einem Potentialtopf gefangen sind und auch zusammen gehalten werden. Es bilden sich daher kolloidale Moleküle. Für mittlere Potentialstärken und einer Dichte von drei Kolloiden pro Potentialtopf, wird ein geordneter kolloidaler molekularer Kristall beobachtet. Wird nun die Potentialstärke weiter erhöht, schmilzt der Kristall in eine Kringelstruktur ohne langreichweitige Orientierungsordnung. Das Wiederaufschmelzen der Kristallstruktur ist in zweidimensionalen Systemen kein Einzelfall, sondern ein generischer Effekt.