Publikation: Lineare und nichtlineare Nanoplasmonik
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This work describes the fabrication and optical characerisation of metal nanoparticles. Gold-nanoparticles fabricated by kolloidal lithography could be manipulated on a surface using an atomic force microscope (AFM). Synthetically manufactored metal nanoparticles showed the same behaviour and could be manipulated with nanometer precision over a distance larger than 100 nm.
Also rotations along the axis perpendicular to the surface are possible with the same accuracy.
Moreover the optical properties of nanoparticles were messured. Kolloidal lithography and electronbeam lithography were used to produce so-called bowtie antennas. Using darkfield spectroscopy the resonance of the antenna could be determined. The resonances were meassured for different feedgap sizes. The spectrum showed a redshift of the resonance when decreasing the feedgap of the antenna. Kolloidal lithography enables us to produce gold-bowtie-antennas without the use of chromium. This makes it possible to manipulate those antennas on the surface allowing the meassurement to be performed on the same antenna while varying the feedgap. These meassurements reveal two resonances. These two resonances result from the tilted sidewalls of the antennas. The longer wavelength mode forms when the two surfaceplasmons at the the glas/gold interface of each particle interact. This leads to a redshift of the mode when the feedgap decreases because the interaction of the two surface plasmons increases. The two surfaceplasmons at the gold/air interface do not interact due to the bigger separation.
The last part of the thesis presents the nonlinear optical properties of an ensemble of gold nanoparticles fabricated by kolloidal lithography.
The continuum generated by this ensemble consists of three parts: the first part emerged from selfphase modulation (SPM), followed by a second part resulted from Two Photon Photolumenescence (TPPL) and the third part is Second Harmonic Generation (SHG).
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
Diese Arbeit befasst sich mit der Herstellung und optischen Charakterisierung metallischer Nanostrukturen, die einerseits chemisch synthetisiert sind und andererseits lithographisch hergestellt wurden. Die Metallteilchen konnten mit der Spitze eines Rasterkraftmikroskops mechanisch verschoben werden. An den chemisch präparierten Nanoteilchen konnte gezeigt werden, dass sich solche Strukturen nanometergenau über eine Strecke von mehreren hundert Nanometern verschieben lassen. Mit der gleichen Präzision lassen sich auch Drehungen um eine Achse senkrecht zum Substrat realisieren.
Desweiteren wurden die optischen Eigenschaften von lithographisch hergestellten Gold und Silber-Nanostrukturen untersucht. Bei der Herstellung kam das Verfahren der kolloidalen Lithographie und der Elektronenstrahllithographie zur Anwendung, um speziell sogenannte Bowtie-Nanoantennen herzustellen. Die kolloidale Lithographie erlaubt es, Gold auf ein Glassubstrat aufzudampfen, ohne eine haftvermittelnde Chromschicht zu verwenden. Somit ist es möglich, die Metallstrukturen auf der Oberfläche zu verschieben. Bei Verringerung der Antennenlücke einer einzelnen Antenne, entstehen im Dunkelfeldstreuspektrum zwei Resonanzen, welche auf die Wechselwirkung der Plasmonen auf der Oberseite und der Unterseite der Antennenarme zurückzuführen sind. Zum Vergleich wurden mittels Elektronenstrahllithographie Bowtie-Antennen hergestellt. Diese zeigen keine Doppelresonanz im Dunkelfeldstreuspektrum. DDA-Simulationen bestätigen diese optischen Eigenschaften. Wesentlicher Unterschied zu den mittels kolloidaler Lithographie hergestellter Nanoantenne ist der Neigungswinkel der Dreieckseitenflächen. Ab einem kritischen Neigungswinkel ist auch bei einem einzelnen Metall-Nanopartikel eine Aufspaltung des Spektrums in zwei Resonanzen zu beobachten. Bei kontinuierlicher Annäherung der beiden Arme einer Antenne verschiebt sich die langwelligere der beiden Resonanzen ins Rote, wobei die kurzwelligere Resonanz an Intensität verliert. Die langwelligere Resonanz entspricht einer Dipolmode, die an den beiden Plasmonen an den jeweiligen Unterseiten der Goldpartikel gebildet wird. Diese beiden Plasmonen können miteinander wechselwirken, da sie räumlich nahe genug angenähert werden können. Ist die geometrische Form der Partikel so, dass die Deckfläche gleich der Grundfläche ist, was bei den mittels Elektronenstrahllithographie hergestellten Antennen der Fall ist, sind die beiden Plasmonresonanzen entartet und verschieben gleichmäßig zu längeren Wellenlängen.
Als letzten Teil der Arbeit sind die nichtlinearen Eigenschaften einer Silberantenne und eines Ensembles von kolloidal hergestellten Nanoantennen aus Gold untersucht worden. Dazu sind die Strukturen mit Femtosekundenlaserimpulsen mit einer Zentralwellenlänge von 780 nm angeregt und deren nichtlineare Antwort auf diese Anregung mit Hilfe einer hochsensitiven CCD-Kamera detektiert worden. Die Messung an der einzelnen Antenne zeigt ein Kontinuum, welches durch Selbstphasenmodulation (SPM) erzeugt worden ist. Die Selbstphasenmodulation ist ein nichtlinearer Effekt dritter Ordnung, welcher durch hohe Feldintensitäten an den Spitzen der Bowtie-Nanoantenne im umgebenden Medium erzeugt wird. Dieses Kontinuum erstreckt sich von 440 nm bis 650 nm, danach schneidet ein Kantenfilter das Signal ab, um das anregende Lasersignal zu unterdrücken. Das Ensemble von Gold-Nanoantennen zeigt ebenfalls ein Kontinuum welches bei niedrigeren Wellenlängen, ab 390 nm einsetzt. Diesem Kontinuum ist eine weitere breitbandige Emission überlagert, einer Fluoreszenz aus dem Gold, die durch eine Zweiphotonenabsorption angeregt werden kann (engl.: Two Photon Photolumenescence, TPPL).
Zusätzlich zu diesem Kontinuum konnte hier eine Intensitätsspitze bei 390 nm beobachtet werden. Dieser Spitze wird als die erste harmonische Oberschwingung der einfallenden Laserstrahlung identifiziert. Es tritt also ein zusätzlicher nichtlinearer Effekt zweiter Ordnung auf - Erzeugung
der zweiten Harmonischen (engl.: Second Harmonic Generation, SHG).
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ISO 690
MERLEIN, Jörg, 2008. Lineare und nichtlineare Nanoplasmonik [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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