Publikation: Structural and Spectroscopic Characterization of Monolayers of Mn12 Single Molecule Magnets
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In the course of this thesis, the possibility to deposit intact Mn12 single molecule magnets on conductive surfaces has been investigated which is required for a potential application of this class of molecules in future spintronic devices. A comparison of a variety of established or newly developed preparation methods indicates that many of the previous results on Mn12 monolayers may have to be reassessed. On the other hand, a fully reproducible deposition technique based on a ligand exchange reaction was developed. Many of the experimental techniques commonly used for the characterization of Mn12 monolayers, like scanning probe techniques, photoelectron spectroscopy, and synchrotron-based spectroscopic measurements have been investigated with respect to their suitability for a profound corroboration of the integrity of the molecules. The results demonstrate that none of the previously applied investigation techniques is capable of unambiguously clarifying the ability to obtain monolayers of intact Mn12 molecules. In particular, X-ray based investigation techniques were found to be inappropriate for studies on Mn12 monolayers. Nevertheless, the comparison of all results provides strong indications that the structural integrity of Mn12 molecules deposited via a ligand exchange reaction can be preserved. Advanced scanning tunneling spectroscopy modes were used to derive electronic as well as geometric properties of individual Mn12 molecules. The perfect agreement with theoretical calculations and consistent chemical properties substantiate the integrity of the molecules. The results obtained in this thesis lay the foundation for a variety of future magnetic field dependent cryogenic scanning tunneling spectroscopy measurements on Mn12 molecules and also provide novel concepts for the study of individual single molecule magnets in general.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
Im Verlauf dieser Arbeit wurde die Möglichkeit untersucht, intakte Molekulare Magnete der Mn12-Familie auf leitenden Oberflächen zu deponieren, was die Voraussetzung für eine mögliche Verwendung dieser Molekül-Klasse in zukünftigen Spintronic-Elementen darstellt. Ein umfassender Vergleich von etablierten sowie neu entwickelten Präparationsmethoden deutet darauf hin, dass eine Neubeurteilung eines Großteils der früheren Arbeiten zu Mn12- Monolagen erforderlich sein könnte. Demgegenüber wurde eine vollständig reproduzierbare Depositionsmethode entwickelt, welche auf einer Ligandenaustauschreaktion beruht. Eine Vielzahl der üblicherweise zur Charakterisierung von Mn12-Monolagen herangezogenen experimentellen Techniken, wie etwa Rastersondenverfahren, Photoelektronen-Spektroskopie sowie Synchrotron-gestützte Spektroskopiemethoden, wurde auf ihre Eignung für eine eindeutige Bestätigung der Integrität der Moleküle hin untersucht. Die Ergebnisse beweisen, dass keine der vormals verwendeten Untersuchungsmethoden einen eindeutigen Beleg für die Abscheidung intakter Mn12-Moleküle in Monolagen erbringen kann. Insbesondere haben sich auf Röntgenstrahlung basierende Methoden als weitgehend ungeeignet für die Untersuchung von Mn12-Monolagen erwiesen. Dennoch liefert der Vergleich aller Ergebnisse überzeugende Hinweise darauf, dass die Integrität von durch Ligandenaustauschreaktion deponierten Mn12-Molekülen erhalten werden kann. Darüber hinaus wurden verschiedene Rastertunnelspektroskopieverfahren verwendet, um elektronische sowie geometrische Eigenschaften einzelner Mn12-Moleküle zu ermitteln. Die hervorragende Übereinstimmung mit theoretischen Berechnungen beziehungsweise konsistente chemische Eigenschaften bestätigen die Integrität der Moleküle. Die im Verlauf dieser Arbeit erhaltenen Ergebnisse dienen als Basis für eine Vielzahl zukünftiger magnetfeldabhängiger Rastertunnelspektroskopiemessungen an Mn12-Molekülen bei tiefen Temperaturen und liefern darüber hinaus neue Ideen für die Untersuchung einzelner Molekularer Magnete im Allgemeinen.
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ISO 690
VOSS, Sönke, 2009. Structural and Spectroscopic Characterization of Monolayers of Mn12 Single Molecule Magnets [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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