Über die Stabilität frei fliegender flüssiger Filme

Abstract

Das Ziel dieser Arbeit liegt in der Charakterisierung des Fluges von dünnen,flüssigen Filmen nach der Laserablation. Ein besonderer Fokus gilt der Stabilitätgegenüber intrinsischen Störungen und gegenüber aufgeprägten periodischenInhomogenitäten.Die für die Experimente verwendeten Isopropanolschichten in Dicken zwischen100 nm und 1.5 µm werden auf einem Siliziumsubstrat kondensiert. Durch denBeschuss mit einem kurzen und intensiven Laserpuls (λ = 532 nm, FWHM = 13 ns)wird ein kleiner Teil der Flüssigkeit an der Grenzschicht zum Silizium überhitzt undverdampft. Das unter Druck stehende Gaskissen beschleunigt den darüberliegendenFilm, dessen Dynamik durch einen interferometrischen Aufbau analysierbar wird.Aus den experimentellen Daten kann so die Flugkurve extrahiert werden, dieunter anderem die Rückbeschleunigung der Filme zum Substrat zeigt. Dies istplausibel, wenn der Film geschlossen ist und sich so ein Unterdruck unter demFilm aufbauen kann. Aus der Energiebetrachtung der beteiligten Drücke kann dieBewegungsgleichung der Filme motiviert werden, dessen numerische Lösung dieexperimentellen Trajektorien mit hoher Genauigkeit beschreibt.Die Flugkurven bieten direkten Einblick in die Geschwindigkeit, die Flugdauerund die Flughöhe der Filme. Die Maximalgeschwindigkeit der Filme direkt nachder Beschleunigungsphase definiert die kinetische Energie, die der Film aus derExpansion des Gaskissens übertragen bekommt. Die Startgeschwindigkeiten liegenzwischen 60 m/s und 15 m/s. Die kinetische Energie ist über einen weiten Bereichvon untersuchten Schichtdicken (zwischen 100 nm und 1.1 µm) nahezu konstant.Das bedeutet, dass der Phasenübergang an sich schichtdickenunabhängig ist unddass es keinen prominenten, massenabhängigen Dissipationsmechanismus gebenkann. Die erreichte Flughöhe liegt zwischen 2 µm und 3 µm, während die Flugzeitstark schichtdickenabhängig zwischen 150 ns und 500 ns beträgt.Geht die komplette kinetische Energie in die potentielle Energie des Filmesüber, gibt die Flughöhe direkten Aufschluss über den unter dem Film erreichtenUnterdruck, der für die Redeposition verantwortlich ist. Dieser Unterdruck beträgtfür die untersuchten Filme zwischen 300 und 500 hPa.Die Laserenergiedichte bei der Ablation, bei der zusammenhängende Filmebeobachtet werden konnten, reicht von 30 % bis hin zu 140 % der Silizium-schmelzschwelle. Fliegende Filme verlangen eine minimale Energiedichte, da dieBlasennukleation an der Grenzschicht beim Phasenübergang sonst nicht schnellgenug vonstatten geht. Der für die Beschleunigung notwendige Druck wird dannnicht erreicht. Die maximale Energiedichte liegt vor, wenn der Schmelzvorgang die Ablation der Flüssigkeit stört, so dass die Filme aufbrechen und nicht zum Substrat zurückkehren. Aus der Startzeit der Filme kann durch eindimensionaleWärmeflussberechnungen auf die Temperatur im Silizium geschlossen werden, dieeine große Streuung im Bereich zwischen 400 und 500 K aufweist, also zwischender Siedetemperatur (355 K) und der Temperatur maximaler überhitzung (508 K)von Isopropanol.Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit dem Flug inhomogen ablatierterFilme. Dazu wird das Silizum mit zwei interferierenden Laserstrahlen geheizt, sodass eine linienförmige Intensitätsmodulation entsteht. Der Phasenübergang wirddementsprechend inhomogen initiiert. Das resultiert in einem zweifach moduliertenFilm. Zum einen ist die Schichtdicke nicht gleichmäßig, zum anderen hat derFilm eine periodische Verbiegung. Diese Modulationen können durch die Beugungan dieser Störung detektiert werden. Die Amplitude der Beugungssignale gibtAufschluss über die Höhe der Modulation. Das Beugungssignal ist wie das direktreflektierte Licht ein Interferenzsignal; die Frequenz und Phase unterscheidensich jedoch aufgrund anderer Weglängenunterschiede der beteiligten Strahlenvoneinander.Für die kurzen Modulationsperioden von 1.7 µm und 2.5 µm kann ein schicht-dickenabhängiges Verhalten der Modulation beobachtet werden. Während dieBeugungsintensität bei dünnen Filmen beinahe konstant bleibt, nimmt diese beidickeren Filmen noch während der Flugzeit stark ab. Die Dämpfung der wel-lenförmigen Modulation auf einer freien Oberfläche durch die Oberflächenspannungin Abhängigkeit von der Schichtdicke kann in einem einfachen Modell qualitativerklärt werden. Bei den größeren Modulationsperioden von 3.3 µm und 4 µm konn-te nur bei kleinsten angeregten Modulationsamplituden ein zusammenhängenderFilm beobachtet werden. Auf diesen Filmen nimmt die Beugung jedoch währendder Dauer des Fluges zu. Die Instabilität wächst demnach an. Dieses Phänomen istplausibel, wenn man bedenkt, dass die Oberfläche eines Filmes kleiner wird, wenner in Streifen aufreißt, die eine gewisse Periode in Abhängigkeit von der Filmdickeüberschreiten. Dieses Verhältnis begünstigt das Anwachsen der Modulation mitgrößeren Perioden.Weiterhin wurden Untersuchungen zur Ablationsschwelle der Filme präsentiert.Der Schwellenwert der inhomogen ablatierten Filme liegt bei 64 % der Schwellehomogen ablatierter Filme, da in den Interferenzmaxima des inhomogenen La-serprofils doppelte Energiedichten erreicht werden. Dies deutet auf eine minimaleGröße des überhitzten Bereiches, ab der die Energie ausreicht, um den gesamtenFilm von der Unterlage zu heben.Die in dieser Arbeit vorgestellten Untersuchungen an frei fliegenden, flüssigenFilmen zeigen, dass die Stabilität dieser Filme über einen großen experimentellzugänglichen Bereich gegeben ist. Die Thermodynamik der Ablation und die Hy-drodynamik bei der Bewegung dieser Filme sind damit der Messung zugänglich undwerfen doch grundlegende Fragen im mesoskopischen Bereich zwischen klassischerGleichgewichtstheorie und der mikroskopischen Wechselwirkung auf.