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Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy at Low Temperatures : development of a 1 K-Instrument and Local Characterization of Heterogenous Metal Systems

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2005

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Wittich, Gero

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Rastertunnelmikroskopie und Rastertunnelspektroskopie bei tiefen Temperaturen: Entwicklung eines 1 K-Instruments und lokale Charakterisierung heterogener Metallsysteme
Publikationstyp
Dissertation
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Zusammenfassung

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Ultrahochvakuum-Rastertunnelmikroskop (STM) für Temperaturen unter 1 K mit 14 T Magnet entwickelt und gebaut. Es ermöglicht lokale Rastertunnelspektroskopie (STS) mit extrem hoher Energieauflösung und die Untersuchung physikalischer Effekte wie z.B. Supraleitung, die nur bei tiefen Temperaturen auftreten. Ferner ermöglicht die Kombination von tiefsten Temperaturen und hohen Magnetfeldern die Detektion der Zeemann-Aufspaltung einzelner Moleküle und die Untersuchung stark korrelierter Elektronensysteme. Der experimentelle Aufbau wird im ersten Teil der Dissertation beschrie-ben. Die hohe räumliche und energetische Auflösung des Mikroskops bei sehr tiefen Temperaturen wird mittels STS an einzelnen Co-Atomen auf einer Au(100) Oberfläche und der Messung der BCS-Bandlücke von supraleitendem Pb demonstriert. Darüber hinaus zeigen spektroskopische Messungen der Au(100)-Bildladungszustände mit hoher Ortsauflösung einen starken Einfluss der (5x27) Rekonstruktion auf die elektronische Struktur der Oberfläche.
Während unlegierte Oberflächen bereits intensiv studiert wurden, sind Struktur und elektronischen Eigenschaften binärer Metalloberflächen weitaus weniger gut charakterisiert. Im zweiten Teil werden daher STM/STS-Untersuchungen zum Wachstum von Pb auf Ag(111) und zu den elektronischen Eigenschaften der entstehenden Strukturen für Bedeckungen unterhalb einer Monolage (ML) vorgestellt. Es zeigt sich, dass Pb auf Ag(111) trotz der Mischungslücke im Festkörper eine Oberflächenlegierung in der ersten Atomlage bildet. Ein komplexer Mechanismus führt zur Legierung bei Raumtemperatur: Während des Aufdampfens von Pb bilden sich reine Bleiinseln auf der Silberoberfläche, die sich über die Oberfläche bewegen. Während dieser Bewegung gelangt das Blei durch statistische Austauschprozesse mit Silberatomen in die Substratoberfläche.
STS auf einem einzelnen Pb Atom in der Silberoberfläche zeigt einen gebundenen Zustand direkt unterhalb der Bandkante des Ag(111) Oberflächenzustandes aufgrund der Wechselwirkung des Pb Atoms mit dem umgebenden 2D Elektronengas. Das demonstriert die Universalität dieses Effektes, der bislang nur für verschiedene Adatome beobachtet wurde.
Durch thermisches Ausheilen von 0.33 ML Pb entsteht eine geordnete (√3x√3)R30° Pb/Ag-Oberflächenlegierung, die bemerkenswerte elektronische Eigenschaften besitzt. Ein zweidi-mensionaler (2D) Zustand mit parabolischer Dispersion zu niedrigen Energien hin ist in der 2D Struktur entstanden, währendhingegen die nicht modifizierte Ag(111) Oberfläche einen Shockley-artigen Oberflächenzustand mit umgekehrter Dispersion aufweist. Darüber hinaus zeigen Photoemissionsexperimente eine starke Aufspaltung des neuen Zustandes aufgrund von Spin-Bahn-Kopplung. Die gefundene Aufspaltung ist viermal größer als die des Au(111)-Oberflächezustands und kann über die resultierende Singularität in der Zustandsdichte erstmals auch mittels STS detektiert werden.
Höhere Pb-Bedeckungen bewirken aufgrund der Mischungslücke eine Segregation der Blei-atome aus der Oberfläche. Die segregierte reine Bleilage ist um 4.5° zur Substratorientierung rotiert. Dies bewirkt eine Rekonstruktion der Silberoberfläche und äußert sich in der Ausbildung eines Moiré-Musters.
Zum Abschluss werden die elektronischen Eigenschaften dieser reinen Bleilage und deren Wechselwirkung mit dem Silbersubstrat beleuchtet. Eine spannungsabhängige Umkehr des Bildkontrasts lässt sich auf den wechselnd starken Beitrag von Energiebändern, deren Bandkante sich in Abhängigkeit von der lateralen Position verschiebt, zum Tunnelstrom zurück-führen. Die räumliche Ausdehnung der Elektronenwellenfunktionen in diesen Bändern verursacht vermutlich Schwebungseffekte, die zu einer zusätzlichen langreichweitigen periodischen Modulation der Zustandsdichte führen und in STM-Bildern zu sehen sind.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

An ultra-high vacuum Scanning Tunneling Microscope (STM) for temperatures below 1 K with a 14 T magnet has been developed and set up. It allows for local Scanning Tunneling Spectroscopy (STS) with an extremely high energy resolution and for the investigation of phenomena like e.g. superconductivity, which only appears at low temperatures. The combination of low temperatures and high magnetic fields allows furthermore to detect the Zeemann-splitting of single molecules und the investigation of highly correlated electron systems. The experimental setup will be described in the first part of the thesis. The high spatial and energy resolution of the STM at very low temperatures is demonstrated by the STS-investigation of single Co atoms on a Au(100) surface and by resolving the BCS band gap of superconducting Pb. The spectroscopic investigation of the Au(100) image potential states with high lateral resolution reveals a strong influence of the (5x27)-reconstruction on the surface electronic structure.
While bare surfaces have been studied intensively, structure and electronic properties of binary metal surfaces are less well characterized. Therefore, in the second part of the thesis STM/STS investigations regarding the submonolayer growth of Pb on Ag(111) and the electronic properties of the resulting structures are presented. It appears that, in spite of the miscibility gap in the bulk a surface alloy in the first surface layer is formed. A complex alloying mechanism is observed at room temperature: During Pb deposition pure Pb islands grow on the bare Ag(111) surface and move across the surface. During that movement Pb atoms exchange in statistic processes with Ag atoms.
STS on a single Pb atom in the Ag surface reveals a bound state just below the band edge of the Ag(111) surface state due to the interaction of the Pb atom with the surrounding two-dimensional (2D) electron gas. This observation proves the universality of that effect that has been observed only for adatoms so far.
Annealing of 0.33 ML Pb leads to the formation of an ordered (√3x√3)R30° Pb/Ag-surface alloy with remarkable electronic properties. A 2D state with parabolic dispersion towards lower energies has evolved in the 2D alloy structure, while the bare Ag(111) surface supports a Shockley-type surface state with opposite dispersion. Furthermore, photoemission experiments show a strong splitting of the new state due to spin orbit coupling. This splitting is four times large than that of the Au(111) surface state. The resulting singularity in the density of states is detected by STS for the first time.
At higher coverages the Pb atoms segregate from the surface because of the miscibility gap. The segregated pure Pb overlayer is rotated by 4.5° with respect to the substrate. That leads to a reconstruction of the Ag surface and the appearance of a moiré pattern.
Finally the electronic properties of the pure Pb layer and the interaction with the Ag substrate are investigated. A voltage dependent contrast reversal is attributed to the varying contribution of energy bands to the tunneling current that have a laterally differing band onset. The spatial extension of the electron wave functions in these bands is assumed to lead to beating effects that cause an additional long-range periodical modulation of the density of states, which is observed in STM images.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik

Schlagwörter

Oberflächenlegierung, Scanning Tunneling Microscopy, Scanning Tunneling Spectroscopy, epitaxial growth, monolayer, surface electronic structure, surface alloy

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ISO 690WITTICH, Gero, 2005. Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy at Low Temperatures : development of a 1 K-Instrument and Local Characterization of Heterogenous Metal Systems [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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July 18, 2005
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