Suitability of ZnO for future spin-based applications
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2012
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Abstract
During the last decades development in semiconductor technology was based on the miniaturization of already existing devices. This approach will soon reach its limits since further miniaturization will effectively lead to the observation of quantum effects even at room temperature. Future technology demands new
devices which avail themselves of these effects. A property suitable as control mechanism is the spin of charge carriers rather than their charge itself since devices based on spin, e.g., consume less energy. The field of research which investigates the controlled manipulation of spins is called spintronics and has gained much attention during the last years. Spintronics does not only demand new devices, but also new classes of materials.
This thesis is devoted to the investigation of (Zn,Mn)O, (Zn,Co)O and ZnO quantum dots as new materials for future spintronic applications.
Since a few years researchers have tried to establish diluted magnetic semiconductors by doping ZnO with transition metal ions. First attempts by various research groups were promising. However, it soon became evident that the results were only poorly reproducible. Furthermore, the mechanism which should mediate ferromagnetic coupling in transition metal doped ZnO remains under debate up to now.
In this thesis (Zn,Mn)O and (Zn,Co)O mixed oxides have been prepared by radio-frequency magnetron sputtering. Characterization of structural properties was accomplished by X-ray diffraction and various techniques based on transmission electron microscopy. The latter was carried out at the laboratory for transmission electron microscopy at the Karlsruhe Institute of Technology in the group of Prof. Dagmar Gerthsen. To some extent, both mixed oxides showed formation of secondary phases in the form of transition metal monoxides, depending on the
preparation conditions and the composition of the samples.
Magnetic properties were charaterized by SQUID measurements and—in case of (Zn,Co)O—X-ray magnetic circular dichroism. Magnetic behavior of the (Zn,Co)O samples which did not show phase segregation was hardly reproducible. Both paramagnetism as well as weak ferromagnetism was observed for different samples prepared under the same conditions. The (Zn,Co)O samples containing a secondary phase of CoO were purely paramagnetic. Despite reports of ferromagnetism in CoO nanoclusters, this behavior was not observed for samples prepared in the course of this work. In contrast, strong ferromagnetic behavior was found for (Zn,Mn)O samples containing MnO which could be linked to the secondary phase.
In addition to the mixed oxides, sputtered ZnO quantum dots have been fabricated and investigated. A preparation routine was established to produce ZnO quantum dots at room temperature. Preparation without additional heating is important with regard to future integration into devices, especially optical resonators which could be destroyed by the exposure to heat. In a first step, ZnO nanocrystals with a large size distribution of 1-16 nm were prepared which did not yet show quantum effects. Later a smaller size distribution of 2-5 nm and a blue-shift of the bandgap with respect to bulk ZnO was achieved. The quantum dots were embedded into optical resonators composed of two Bragg mirrors. Their optical properties were characterized by transmittance measurements.
devices which avail themselves of these effects. A property suitable as control mechanism is the spin of charge carriers rather than their charge itself since devices based on spin, e.g., consume less energy. The field of research which investigates the controlled manipulation of spins is called spintronics and has gained much attention during the last years. Spintronics does not only demand new devices, but also new classes of materials.
This thesis is devoted to the investigation of (Zn,Mn)O, (Zn,Co)O and ZnO quantum dots as new materials for future spintronic applications.
Since a few years researchers have tried to establish diluted magnetic semiconductors by doping ZnO with transition metal ions. First attempts by various research groups were promising. However, it soon became evident that the results were only poorly reproducible. Furthermore, the mechanism which should mediate ferromagnetic coupling in transition metal doped ZnO remains under debate up to now.
In this thesis (Zn,Mn)O and (Zn,Co)O mixed oxides have been prepared by radio-frequency magnetron sputtering. Characterization of structural properties was accomplished by X-ray diffraction and various techniques based on transmission electron microscopy. The latter was carried out at the laboratory for transmission electron microscopy at the Karlsruhe Institute of Technology in the group of Prof. Dagmar Gerthsen. To some extent, both mixed oxides showed formation of secondary phases in the form of transition metal monoxides, depending on the
preparation conditions and the composition of the samples.
Magnetic properties were charaterized by SQUID measurements and—in case of (Zn,Co)O—X-ray magnetic circular dichroism. Magnetic behavior of the (Zn,Co)O samples which did not show phase segregation was hardly reproducible. Both paramagnetism as well as weak ferromagnetism was observed for different samples prepared under the same conditions. The (Zn,Co)O samples containing a secondary phase of CoO were purely paramagnetic. Despite reports of ferromagnetism in CoO nanoclusters, this behavior was not observed for samples prepared in the course of this work. In contrast, strong ferromagnetic behavior was found for (Zn,Mn)O samples containing MnO which could be linked to the secondary phase.
In addition to the mixed oxides, sputtered ZnO quantum dots have been fabricated and investigated. A preparation routine was established to produce ZnO quantum dots at room temperature. Preparation without additional heating is important with regard to future integration into devices, especially optical resonators which could be destroyed by the exposure to heat. In a first step, ZnO nanocrystals with a large size distribution of 1-16 nm were prepared which did not yet show quantum effects. Later a smaller size distribution of 2-5 nm and a blue-shift of the bandgap with respect to bulk ZnO was achieved. The quantum dots were embedded into optical resonators composed of two Bragg mirrors. Their optical properties were characterized by transmittance measurements.
Summary in another language
Die Weiterentwicklung der Halbleitertechnologie basierte in den letzten Jahrzehnten auf der Verkleinerung bereits existierender Bauelemente. Dieses Vorgehen wird bald an seine Grenzen stoßen, da bei abnehmender Größe der Bauelemente früher oder später Quanteneffekte selbst bei Raumtemperatur zum Tragen kommen. Es besteht der Bedarf an neuen Bauelementen, die sich diese Quanteneffekte zu Nutze machen. Eine besonders geeignete Kontrollgröße in diesem Zusammenhang ist der Spin der Ladungsträger und weniger deren Ladung selbst, da auf Spin basierte Bauelemente beispielsweise energieeffizienter sind. Das Forschungsfeld, das sich mit der gezielten Kontrolle des Spins befasst, heisst Spintronik und hat in den letzten Jahren zunehmend an Aufmerksamkeit gewonnen. Für die Spintronik sind
nicht nur neue Bauelemente, sondern auch völlig neue Materialklassen interessant.
Diese Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von (Zn,Mn)O, (Zn,Co)O und ZnO-Quantenpunkten als neue Materialien für zukünftige Anwendungen in der Spintronik.
Seit einigen Jahren wird versucht, durch Dotieren von ZnO mit magnetischen Übergangsmetallen einen verdünnten magnetischen Halbleiter herzustellen. Erste Arbeiten verschiedener Forschungsgruppen waren sehr erfolgversprechend. Leider zeigte sich im Laufe der Zeit, dass die Ergebnisse nur schlecht reproduzierbar waren. Zudem wird der Mechanismus, der die ferromagnetische Kopplung in
dotiertem ZnO herstellen soll bis heute kontrovers diskutiert.
In dieser Arbeit wurden Mischoxide aus ZnO mit Mn, bzw. Co durch RF Magnetron-Sputtern (Kathodenzerstäubung) hergestellt. Die Charakterisierung struktureller Eigenschaften erfogte mittels Röntgendiffraktometrie und verschiedener Methoden der Transmissionselektronenmikroskopie. Letztere wurde am Laboratorium für Elektronenmikroskopie des Karlsruher Institut für Technologie am Lehrstuhl von Frau Prof. Dagmar Gerthsen durchgeführt. Untersuchungen ergaben, dass in
beiden Mischoxiden abhängig von den Präparationsbedingungen und der Probenzusammensetzung Fremdphasen in Form der Monoxide der beiden Übergangsmetalle auftreten können.
Aufschluss über das magnetische Verhalten der Proben lieferten SQUID-Messungen und im Fall von (Zn,Co)O magnetischer Röntgenzirkulardichroismus. Die magnetischen Eigenschaften der (Zn,Co)O-Proben ohne Fremdphase waren kaum reproduzierbar. Es wurden sowohl Paramagnetismus als auch leichter Ferromagnetismus beobachtet. Im Gegensatz dazu verhielten sich (Zn,Co)O-Proben, die eine
Fremdphase in Form von CoO enthielten, grundsätzlich rein paramagnetisch. Obwohl in der Literatur für CoO-Nanopartikel Ferromagnetismus beobachtet wurde, traf dies auf die hier untersuchten Proben nicht zu. Die (Zn,Mn)O-Proben, die MnO als Fremdphase enthielten, zeigten hingegen teilweise ein stark ferromagnetisches Verhalten, welches auf den Einfluss der Fremdphase zurückgeführt werden konnte.
Zusätzlich zu den Mischoxiden wurden gesputterte ZnO-Quantenpunkte untersucht. Es wurde ein Verfahren zur Herstellung der Quantenpunkte bei Raumtemperatur entwickelt, da die Präparation bei niedrigen Temperaturen im Hinblick
auf die Integration in Bauelemente, insbesondere in optische Resonatoren, die unter Einwirkung von Hitze zerstört werden könnten, wichtig ist. Im ersten Schritt konnten ZnO-Nanokristalle mit einer breiten Größenverteilung von 1-16 nm her-
gestellt werden, die noch keine Quanteneffekte zeigten. In einem zweiten Schritt gelang es, ZnO-Quantenpunkte mit einer bedeutend schmaleren Größenverteilung von 2-5 nm zu präparieren, die eine Blauverschiebung der Bandlücke im Vergleich mit Volumenmaterial aufwiesen. Die Quantenpunkte wurden in optische Resonatoren bestehend aus zwei Bragg-Spiegeln eingebettet und deren Verhalten mittels Transmissionsmessungen untersucht.
nicht nur neue Bauelemente, sondern auch völlig neue Materialklassen interessant.
Diese Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von (Zn,Mn)O, (Zn,Co)O und ZnO-Quantenpunkten als neue Materialien für zukünftige Anwendungen in der Spintronik.
Seit einigen Jahren wird versucht, durch Dotieren von ZnO mit magnetischen Übergangsmetallen einen verdünnten magnetischen Halbleiter herzustellen. Erste Arbeiten verschiedener Forschungsgruppen waren sehr erfolgversprechend. Leider zeigte sich im Laufe der Zeit, dass die Ergebnisse nur schlecht reproduzierbar waren. Zudem wird der Mechanismus, der die ferromagnetische Kopplung in
dotiertem ZnO herstellen soll bis heute kontrovers diskutiert.
In dieser Arbeit wurden Mischoxide aus ZnO mit Mn, bzw. Co durch RF Magnetron-Sputtern (Kathodenzerstäubung) hergestellt. Die Charakterisierung struktureller Eigenschaften erfogte mittels Röntgendiffraktometrie und verschiedener Methoden der Transmissionselektronenmikroskopie. Letztere wurde am Laboratorium für Elektronenmikroskopie des Karlsruher Institut für Technologie am Lehrstuhl von Frau Prof. Dagmar Gerthsen durchgeführt. Untersuchungen ergaben, dass in
beiden Mischoxiden abhängig von den Präparationsbedingungen und der Probenzusammensetzung Fremdphasen in Form der Monoxide der beiden Übergangsmetalle auftreten können.
Aufschluss über das magnetische Verhalten der Proben lieferten SQUID-Messungen und im Fall von (Zn,Co)O magnetischer Röntgenzirkulardichroismus. Die magnetischen Eigenschaften der (Zn,Co)O-Proben ohne Fremdphase waren kaum reproduzierbar. Es wurden sowohl Paramagnetismus als auch leichter Ferromagnetismus beobachtet. Im Gegensatz dazu verhielten sich (Zn,Co)O-Proben, die eine
Fremdphase in Form von CoO enthielten, grundsätzlich rein paramagnetisch. Obwohl in der Literatur für CoO-Nanopartikel Ferromagnetismus beobachtet wurde, traf dies auf die hier untersuchten Proben nicht zu. Die (Zn,Mn)O-Proben, die MnO als Fremdphase enthielten, zeigten hingegen teilweise ein stark ferromagnetisches Verhalten, welches auf den Einfluss der Fremdphase zurückgeführt werden konnte.
Zusätzlich zu den Mischoxiden wurden gesputterte ZnO-Quantenpunkte untersucht. Es wurde ein Verfahren zur Herstellung der Quantenpunkte bei Raumtemperatur entwickelt, da die Präparation bei niedrigen Temperaturen im Hinblick
auf die Integration in Bauelemente, insbesondere in optische Resonatoren, die unter Einwirkung von Hitze zerstört werden könnten, wichtig ist. Im ersten Schritt konnten ZnO-Nanokristalle mit einer breiten Größenverteilung von 1-16 nm her-
gestellt werden, die noch keine Quanteneffekte zeigten. In einem zweiten Schritt gelang es, ZnO-Quantenpunkte mit einer bedeutend schmaleren Größenverteilung von 2-5 nm zu präparieren, die eine Blauverschiebung der Bandlücke im Vergleich mit Volumenmaterial aufwiesen. Die Quantenpunkte wurden in optische Resonatoren bestehend aus zwei Bragg-Spiegeln eingebettet und deren Verhalten mittels Transmissionsmessungen untersucht.
Subject (DDC)
530 Physics
Keywords
zinc oxide,quantum dots,diluted magnetic semiconductors,Quantenpunkt
Conference
Review
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Cite This
ISO 690
KILIANI, Gillian, 2012. Suitability of ZnO for future spin-based applications [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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Examination date of dissertation
March 14, 2012