Local electronic properties of individual nanostructures on the boron nitride nanomesh
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Zusammenfassung
Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde am Max-Planck-Institut f¨ur Festkörperforschung ein Rastertunnelmikroskop fortentwickelt. Es handelt sich um ein Tieftemperaturmikroskop mit in situ Probentransfer unter Ultrahochvakuum. Das Mikroskop erreicht jetzt subKelvin Temperaturen im regulären Betrieb mit 3He. Die Leistungfähigkeit des Gerätes wurde signifikant verbessert: Die Basistemperatur konnte von 2.7 auf 0.8 K gesenkt werden. Störungen im Spitze-Probe-Abstand sind auf weniger als 1 pm reduziert worden und die Energieauflösung ist nur durch die erreichte Temperatur - und nicht durch elektronisches oder Radiofrequenz-Rauschen - determiniert.
Um die elektronischen Eigenschaften individueller Nanostrukturen zu untersuchen, müssen diese vom metallischen Substrat entkoppelt sein. Das hexagonale Bornitrid-Nanomesh hat sich als ideale Spielwiese für die Rastertunnelspektroskopie erwiesen. Es konnte mit zwei Methoden nachgewiesen werden, dass das h-BN-Nanomesh auf Rh(111) eine kontinuierliche korrugierte Monolage ist. Atomar aufgelöste Bilder und Tunnelspektroskopie belegen dies. In beiden Bereichen des Nanomesh, den Erhöhungen und den Kavitäten zeigt sich eine breite elektronische Bandlücke von ca. 6 eV. Die spannungsabhängigen Messungen der scheinbaren Höhe auf partiell bedeckten Proben stimmen mit Tunnelspektroskopiemessungen und Berechnungen von Laskowski et al. überein.
Das Nanomesh vermag nicht nur Adsorbate wirkungsvoll vom Substrat zu entkoppeln, sondern dient auch als Strukturvorlage. Beides wurde anhand kleiner Kobaltcluster untersucht, die mittels Edelgaspuffer aufgewachsen wurden. Entkoppelte Cluster weisen eine elektronische Bandlücke auf, die dem Abstand zwischen dem höchsten besetzten und dem niedrigesten unbesetzten Molekülzustand entspricht. Diese Cluster sind noch zu klein, um eine metallische Bandstruktur auszubilden. Aufeinanderfolgende Aufdampfzyklen führen zu hohen Füllgraden der Nanomesh-Kavitäten mit Kobaltclustern, die der Struktur des Nanomeshs folgen.
Die letzten beiden Kapitel der Arbeit behandeln kleine voneinander isolierte, supraleitende Partikel. Auf der Suche nach dem kleinsten Supraleiter wurde die Rolle von Quantenfluktuationen anhand von Bleipartikeln untersucht. Für Partikel mit mehr als 13 nm Höhe konnte eine leichte Verringerung der supraleitenden Bandlücke beobachtet werden. Für kleinere
Partikel gibt es einen fluktuationsdominierten Bereich oberhalb der Sprungtemperatur, der sich bis zu 1.4 Tc erstreckt und die Bedeutung supraleitender Fluktuationen für Systeme mit begrenzter Elektronenzahl verdeutlicht. Für sehr kleine Partikel unter 4 nm konnte keine Supraleitung beobachtet werden.
Bei Zinnnanopartikeln unter 20 nm führen geringfügige Änderungen in der Partikelgröße zu sehr großen Variationen in der supraleitenden Energielücke. Die Abweichungen können bis zu 100% für Partikel gleicher Größe betragen. Die beobachteten Oszillationen der supraleitenden Energielücke können quantitativ durch Größenkorrekturen im BCS Modell erklärt werden. Interessanterweise stehen die Ergebnisse für Zinn im Gegensatz zu den Ergebnissen f¨ur Blei aus dem vorhergehenden Kapitel. Dort wurden derartige Oszillationen nicht beobachtet. Der Unterschied erklärt sich durch die vergleichsweise kürzere Kohärenzlänge im Blei, was die Größenkorrektur im BCS-Modell unterdrückt.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
During the time of this thesis a low temperature scanning tunneling microscope has been further developed. It achieved sub-Kelvin performance. The base temperature decreased from 2.7 to 0.8 K, the vibrational noise could be lowered to less than 1 pm and the electronic resolution is limited by the temperature and not by electronic or radio frequency noise.
To study the electronic properties of individual nanostructures they need to be decoupled from the metallic substrate. The hexagonal boron nitride nanomesh turned out to be an ideal playground for scanning tunneling spectroscopy. That the h-BN nanomesh on Rh(111) is a continuous corrugated monolayer could be proven by two different methods: Atomically resolved STM images as well as tunneling spectroscopy. In both areas of the nanomesh, the cavities and ridges a wide band gap is present. The bias dependent apparent height measurements on a partially covered sample are in agreement with the STS measurements and the calculations by Laskowski et al.
The nanomesh s decoupling and templating capabilities have been shown in a study on small cobalt clusters. They have been grown using buffer layer assisted growth. Clusters decoupled from the substrate show an electronic gap that could be attributed to the HOMO-LUMO gap of small clusters that are still too small to be metallic. Consecutive deposition cycles result in a high filling level of the nanomesh cavities with cobalt clusters. They follow the nanomesh s structure as a template.
The last chapters of this thesis deals with the evolution of superconductivity in single isolated superconducting particles. During the chase for the smallest superconductor the role of quantum fluctuations has been investigated for Pb particles. For bigger particles above 13 nm height a small decrease in the superconducting gap could be observed. For smaller particles there is a fluctuation dominated regime up to 1.4 T c demonstrating the importance of superconducting fluctuations for systems with a limited number of electrons. For very small particles below 4 nm no superconductivity could be observed.
For tin nanoparticles minor changes in the particle size lead to large variations in the superconducting energy gap for particles smaller than 20 nm. The variations can be as large as 100 % for particles of the same size. The observed oscillations of the superconducting energy gap can be described quantitatively through finite size corrections in the BCS model. Interestingly, the results on Sn are in contrast with those on Pb nanoparticles from the precedent chapter, where no such oscillations are observed. This difference is due to the comparatively shorter coherence length in Pb which suppresses the finite size corrections.
The results demonstrate that as a consequence of the shell effects the superconducting energy gap can be enhanced by approximately 60 % from its bulk value by tuning the particle size in Sn particles decoupled from the surface. The results for the tin particles confirm the assumption that proximity effects are effectively inhibited by the boron nitride nanomesh.
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ISO 690
MICHAELIS, Christian H., 2009. Local electronic properties of individual nanostructures on the boron nitride nanomesh [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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In beiden Bereichen des Nanomesh, den Erhöhungen und den Kavitäten zeigt sich eine breite elektronische Bandlücke von ca. 6 eV. Die spannungsabhängigen Messungen der scheinbaren Höhe auf partiell bedeckten Proben stimmen mit Tunnelspektroskopiemessungen und Berechnungen von Laskowski et al. überein.<br />Das Nanomesh vermag nicht nur Adsorbate wirkungsvoll vom Substrat zu entkoppeln, sondern dient auch als Strukturvorlage. Beides wurde anhand kleiner Kobaltcluster untersucht, die mittels Edelgaspuffer aufgewachsen wurden. Entkoppelte Cluster weisen eine elektronische Bandlücke auf, die dem Abstand zwischen dem höchsten besetzten und dem niedrigesten unbesetzten Molekülzustand entspricht. Diese Cluster sind noch zu klein, um eine metallische Bandstruktur auszubilden. Aufeinanderfolgende Aufdampfzyklen führen zu hohen Füllgraden der Nanomesh-Kavitäten mit Kobaltclustern, die der Struktur des Nanomeshs folgen.<br />Die letzten beiden Kapitel der Arbeit behandeln kleine voneinander isolierte, supraleitende Partikel. Auf der Suche nach dem kleinsten Supraleiter wurde die Rolle von Quantenfluktuationen anhand von Bleipartikeln untersucht. Für Partikel mit mehr als 13 nm Höhe konnte eine leichte Verringerung der supraleitenden Bandlücke beobachtet werden. Für kleinere<br />Partikel gibt es einen fluktuationsdominierten Bereich oberhalb der Sprungtemperatur, der sich bis zu 1.4 Tc erstreckt und die Bedeutung supraleitender Fluktuationen für Systeme mit begrenzter Elektronenzahl verdeutlicht. Für sehr kleine Partikel unter 4 nm konnte keine Supraleitung beobachtet werden.<br />Bei Zinnnanopartikeln unter 20 nm führen geringfügige Änderungen in der Partikelgröße zu sehr großen Variationen in der supraleitenden Energielücke. Die Abweichungen können bis zu 100% für Partikel gleicher Größe betragen. Die beobachteten Oszillationen der supraleitenden Energielücke können quantitativ durch Größenkorrekturen im BCS Modell erklärt werden. Interessanterweise stehen die Ergebnisse für Zinn im Gegensatz zu den Ergebnissen f¨ur Blei aus dem vorhergehenden Kapitel. Dort wurden derartige Oszillationen nicht beobachtet. Der Unterschied erklärt sich durch die vergleichsweise kürzere Kohärenzlänge im Blei, was die Größenkorrektur im BCS-Modell unterdrückt.</dcterms:abstract> <dc:format>application/pdf</dc:format> <dcterms:issued>2009</dcterms:issued> </rdf:Description> </rdf:RDF>