Zum Einfluß des Leerstellenmechanismus auf die Kinetik binärer Gittergase

Abstract

Thema dieser Arbeit ist die Untersuchung der Kinetik bei Phasenübergängen 1. Art und die damit zusammenhängende Grenzflächendynamik. Dazu werden vorrangig Monte Carlo Simulationen zu spinodaler Ordnungsbildung und spinodaler Entmischung auf der Grundlage des Leerstellenmechanismus vorgestellt, der nur Platzwechsel von Atomen erlaubt, die auf einen unbesetzten Gitterplatz (Leerstelle) führen. Mit Leerstellen (Vacancies = V) als dritte Teilchensorte erhält man das sogenannte ABV-Modell, in dem zur Dynamik nur Platzwechsel zwischen benachbarten A-V- und B-V-Paaren erlaubt sind und nur zwischen den Atomen (A,B) explizite Wechselwirkungen auftreten.Teil 1 der Arbeit behandelt spinodale Ordnungsbildung am Beispiel von fcc-Legierungen des Typs A_3B (z.B. Cu_3Au). Die dort auftretende L1_2-Ordnung ist vierfach entartet, zudem treten zwei unterschiedliche Typen von Antiphasengrenzflächen auf. Schwerpunkt ist hier die Beschreibung von Experimenten zum Übergang von nukleationsgetriebener Ordnungsbildung zu spinodaler Ordnugsbildung sowie der Einfluss freier (001)-Oberflächen.Teil 2 befasst sich mit grundsätzlichen theoretischen Fragen zur spinodalen Entmischung in Gegenwart von Leerstellen am Beispiel zweidimensionaler Quadratgitter. Schwerpunktmäßig werden Unterschiede in der Dynamik untersucht, die auftreten, wenn man anstelle von direktem Atomaustausch den Leerstellenmechanismus verwendet. Das ABV-Modell bietet bei Wahl geeigneter Wechselwirkungen zudem die Möglichkeit, Grenzflächen zwischen einer Legierung und einer leerstellenreichen Phase zu untersuchen, was dem Modell einer freien Oberfläche entspricht.Teil 3 stellt die zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (TDFT) als analytische Methode vor, die im Prinzip geeignet ist, die Kinetik von Phasenübergängen zu untersuchen. Anhand von eindimensionalen Modellsystemen wird die Leistungsfähigkeit dieser Methode sowie kinetische Mean-Field Theorie im Vergleich zu Monte Carlo Simulationen getestet.